Salen-Mn的固载化及其催化反式二苯乙烯环氧化反应的研究

来源 :湖南师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ZhangQin520
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以介孔硅分子筛HMS为载体,采用化学键合和包络合两种固载方式,以传统法、微波法、超声波三种方法,成功地制备了化学枝接和包络合Salen-Mn配合物的固载型催化剂。采用FT-IR、XRD、TG-DSC对其进行表征,用反式二苯乙烯的环氧化反应考察这几种固载型催化剂的催化性能。其结果分述如下: (1) 以表面含羟基、胺基和醛基的三类介孔HMS为载体吸附Salen-Mn配合物,并在此基础上采用孔口化学接枝方法对吸附Salen-Mn配合物的载体孔口尺寸进行调变,以改善它固载Salen-Mn配合物的效果,制备了包络合型固相催化剂。经FT-IR、XRD、TG-DSC表征成功地制备了催化剂。 在催化反-二苯乙烯的环氧化反应中,在用不同方法制备催化剂的比较中,微波辐射法表现出了较好的优势,用这种方法制备的催化剂中锰配合物负载量较高,在催化反应中显示较高的转化率和较好的选择性。经孔口调变的催化剂表现出了更好的催化性能,而且在重复使用中锰流失量相对降低了。 (2) 用接枝法制备了载体分别为HMS、HMS-PAMAM(G0)、HMS-PAMAM(G1)、HMS-PAMAM(G2)的Salen-Mn催化剂,并用IR和TG对载体及催化剂进行了表征,结果表明在催化剂的制备过程中每一步均是可行的。 比较了几种不同载体的催化剂在反式二苯乙烯环氧化中的催化性能,随着HMS-PAMAM代数的增加,催化剂的锰负载量及催化活性均呈现出上升趋势,但其转化数则是随代数的增长而逐渐下降的。 同时我们还考察了催化剂的重复使用性能,发现用接枝法制备的催化剂在重复使用中,锰含量及反式二苯乙烯的转化率基本上没变化。这说明接枝法制备的催化剂是比较稳定的。
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