刺激响应形变材料三维结构的动态特性赋予了材料独特的优势,提升了其在医疗植介入器械、致动器、传感器等高附加值产品中的应用优势。绝大多数情况下,形变材料功能的发挥主要依赖于其形状的动态变化。对材料形变的动力学过程进行精确的调控是推动形变材料从理论研究走向实际应用的关键问题,也是目前该领域研究的短板。在这一大背景下,我们开发新型形变速率调控方法,关注非均质材料中不同区域的动力学行为,突破非均质材料动力学空间不对称性的传统构建方法和构建思路,提供形变材料制备的新策略和全新的刺激响应模式。本论文的研究工作主要包括以下四个部分:一.形状记忆聚合物形变动力学的大范围按需调控针对形状记忆材料形变速率调控手段对材料组成结构和热历史的依赖性问题,开发新型光控策略。实验选择温敏型形状记忆聚合物聚乙烯醇（PVA）作为模型材料,通过PVA与近红外光热转化剂石墨烯（RGO）的复合（0.10wt%RGO）,赋予材料近红外响应特性。研究结果表明,当光照强度从0.57W/cm2增加到0.82 W/cm2时,材料形状回复所需的时间降低了 88%。数据拟合结果显示,调节光照强度主要通过改变聚合物链运动的弛豫时间和弛豫模式来影响材料的形变动力学曲线。利用光优异的可控性,通过空间非均匀光照,可控制材料不同区域的形变速率,避免形变过程中的自碰撞和自干扰。与传统速率调控方法不同,该策略主要通过光照强度及其在空间上的分布控制材料的形变速率和形变过程,不依赖于材料结构的变化,可根据使用环境的需求进行原位调节。二.超快响应水凝胶的制备及其形变行为的调控结合3D打印技术和静电纺丝技术,提出构建超快响应形变水凝胶材料的新策略,提高材料形变的多样性。实验以聚（N-异丙基丙烯酰胺）（PNIPAm）电纺纤维膜作为形变基底,在基底上打印PNIPAm和黏土的复合物,利用基底和图案的温敏性差异,诱发不对称溶胀,引导材料的三维形变。由于电纺纤维膜的多孔结构,材料形变可以在3 s内完成。改变3D打印图案,可以有效调节内应力在材料中的分布,从而改变材料在水环境中的三维结构和温敏响应形变行为。该策略中,我们利用电纺技术在形变水凝胶中引入多孔结构,利用3D打印技术为图案化结构的构筑提供简单高效的手段。两者的结合成功提高了超快响应水凝胶材料可设计性。三.“光书写”法实现复杂三维形变的原位调控基于形状记忆聚合物形变动力学的光控特点,通过局部光照在均质材料上构建形变速率的空间不对称性,诱导材料的形变。研究以典型温敏型形状记忆材料Nafion和近红外光热转化剂聚多巴胺（PDA）的复合材料（Nafion/PDA）为模型,通过升温拉伸和降温固定获得处于拉伸状态的暂时形状。此时,对材料进行局部光照,光照区域温度上升,材料形变回复速率显著提高,而非光照区域形变回复速率几乎为零。由于形变速率的空间不对称性,材料内部产生内应力,从平面结构转化为三维结构。实验中,改变光照强度,光斑形状及光照区域等因素可将相同的基底转化为不同的三维结构;改变光照次序可调节材料形变次序。该策略利用局部光照构建形变速率不对称的体系,成功将形变信息从材料中分离出来,单纯通过光照定义材料的形变信息,可实现三维结构和材料形变次序的按需调控,解决了现代生产过程中标准化制备过程和使用中个体需求差异性之间的矛盾。四.具有脉冲响应模式的新型刺激响应形变材料通过对材料三维结构的设计,构建不同区域响应起止点相同,动力学曲线不同的新型形变材料。我们将湿度响应材料Nafion折叠形成夹角为20°的结构,观察其在不同湿度条件下的形变行为。实验表明,当环境湿度增加时,夹角先减小再回复,呈负脉冲式响应;当湿度减小时,夹角先增加后回复,呈正脉冲式响应。形变机理研究发现,材料外侧的初始吸/失水速率快于材料内侧;改变内外两侧吸/失水相对速率可放大,缩小甚至逆转材料的脉冲响应行为。根据上述实验现象可推测材料内外两侧的吸水动力学差异是导致材料特殊响应行为的内在原因。该体系利用动力学曲线差异导致的“暂时”不对称性,引导在单一刺激下从形状A到形状B再自发回复到形状A的新型形变模式,成功将持续稳定的刺激信号转变为脉冲信号,并以形变的形式输出。