自从2004年实验上成功制备出单原子层石墨烯以来,低维材料特别是二维材料由于具有优良物理、化学特性从而引起了人们的极大关注,并迅速成为研究的焦点。在许多领域,二维材料都具有极大的理论研究价值和实际应用价值。相比于块体材料,二维材料具有高的比表面积、超薄的厚度、丰富的表面官能团和结构易多孔化等优势。近年来,二维碳氮化合物由于具有极其优良的性质引起了研究者们的广泛关注。二维碳氮材料具有环境友好、高稳定性等优良特性,在电子信息、新能源、环境保护等领域都很受欢迎。因此,新型二维碳氮材料的设计与研究具有十分重要的理论价值和应用前景。本文主要采用第一性原理,预测了几类二维碳氮化合物的结构及其物理性能。其主要研究内容如下:1.二维C_xN_y材料的结构预测与性能模拟。我们以g-C₂N和C₃N（α-C₃N）为基础,成功预测了五种类似石墨烯的二维蜂窝状网格结构,其最简分子式可记为:C₃N（β-C₃N）、C₄N、C₅N₂、C₇N₂和C₇N₃。我们通过结合能、声子谱以及常温下的分子动力学模拟分析了这五种结构的稳定性。计算显示,声子谱均不存在虚频,说明这些结构极可能存在。进一步地通过分子动力学模拟表明这些结构在常温下仍保持完整。此外,我们探讨了这些结构的电子性质。计算表明:C₇N₃、β-C₃N以及C₄N表现为无带隙金属性,而C₅N₂和C₇N₂则为间接带隙半导体,其带隙分别为0.594 eV和1.155 eV。特别有意思的是,C₄N和C₇N₂具有磁性。2.h-BN/g-C₂N范德瓦尔斯（vdW）异质结电子性质研究。由六方氮化硼（h-BN）和g-C₂N堆垛形成的异质结是一个典型的II型异质结,层间相互作用为范德瓦尔斯作用,因而h-BN/g-C₂N是典型的范德瓦尔斯异质结。我们发现h-BN和g-C₂N存在三种不同的堆垛方式,其形成能在0.24⁰.28 J/m²之间,相互作用比双层石墨烯要大。三种堆垛方式的h-BN/g-C₂N异质结均为直接带隙,带隙宽度不随堆垛方式改变而改变,均为0.80 eV左右。原子投影态密度和电荷密度分布表明,h-BN/g-C₂N异质结的价带顶（VBM）和导带底（CBM）分别由h-BN和g-C₂N提供。此外,我们发现:对于h-BN/g-C₂N异质结来说,随着垂直层间距离增大带隙的变化非常小。