活性炭及改性活性炭对溶液中萘、菲、芘的吸附特性研究

来源 :石河子大学 | 被引量 : 7次 | 上传用户:a394665234
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多环芳烃(PAHs)是一类重要的环境污染物,通常是由两个或两个以上稠合芳环组成。由于PAHs在生物富集作用下会对健康产生不良的影响,如光致毒性效应和“三致性”,因此需要寻找合适的方法去除PAHs。活性炭是最常用的吸附剂,因为它具有高度发达的孔隙结构,大的比表面积,丰富的微孔和介孔构造以及独特的表面反应活性。因此本文在以不同的原料制备活性炭的基础上,通过应用于不同吸附体系或将其改性,研究其吸附性能,结果如下:首先,以核桃壳为原料,通过微波辅助KOH活化制备核桃壳活性炭(WAC),研究了在不同pH值条件下,WAC对单组分以及二元组分中萘(NAP)和菲(PHE)的吸附性能。对吸附实验数据分析发现:准二级动力学模型能够较好地拟合实验条件下的动力学数据,膜扩散被认为是吸附过程中的限速步骤。在单组分体系中,当溶液pH从3增加到9时,WAC对二者吸附能力下降;与其他等温模型相比较,Freundlich等温线模型能够更好地对吸附等温线数据进行拟合;与单组分体系相比较,在二元组分系统中,PHE的存在影响了NAP的吸附,其吸附量从49.58 mg g-1降低到39.58 mg g-1,降低了20%,而Sheindorf-Rebhun-Sheintuch模型(扩展的Freundlich模型)可以较好地拟合WAC对PHE和NAP的吸附平衡实验值。随着质量浓度比(r=[NAP/PHE])的降低,竞争系数呈现出相同的趋势。WAC和多环芳烃(PAHs)的理化性质及PAHs苯环π电子与WAC表面活性中心之间的π-π络合物可能在竞争吸附中起主要作用。其次,以煤粉为原料,通过微波辅助KOH活化制备煤基活性炭(CAC),研究其对萘和芘的吸附行为。静态吸附实验表明:准二级动力学模型能够较好的描绘萘和芘在CAC上的吸附行为,膜扩散被认为是速率限制步骤,CAC对萘和芘的吸附是自发进行的放热反应,高温不利于CAC对污染物的吸附,实验中CAC对萘和芘的最大吸附量分别为67.35 mg g-1和169.32 mg g-1,吸附过程中的活化能Ea<40 kJ mol-1,阐明这是一种物理吸附过程。CAC对芘的持续动态柱吸附实验表明,较低的流速、较高的填料层高度以及较大的填料直径不利于吸附柱床层的穿透,会导致穿透时间增加。最后,通过微波辅助阳离子表面活性剂对煤基活性炭进行改性,并将最佳的改性样品命名为SAC。通过不同的表征方式(如SEM、FTIR等)对改性前后样品进行表征。发现比表面积从660.60增加到757.19 m2 g-1,零电荷点(pHPZC)从5.92增加到6.35。通过改变反应时间,吸附剂用量,溶液的pH值和反应温度,进行静态间歇实验。结果表明,萘在前20 min内吸附迅速,40 min后达到吸附平衡,吸附量从152.83 mg g-1增加到192.50 mg g-1,较改性前样品增加了26.7%;吸附动力学可以用准二级动力学模型描述,而Freundlich等温线模型能够较好的描述AC和SAC对萘的吸附等温线数据;吸附是自发的放热过程;膜扩散被确认为限速步骤。此外,π-π重叠的电子给体受体作用,疏水相互作用及氢键可能在吸附中起关键作用。
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