HCN是一种重要的化工原料,广泛应用于农药、医药、冶金及染料等领域。但是,HCN的两种主要工业合成方法,即安氏法和BMA法,分别须在1000 ^oC和1300 ^oC的高温条件下操作。本课题组前期研究发现,等离子体催化可在低温条件（400 ^oC）实现HCN的合成。本论文研究了等离子体中填充材料种类对合成HCN的影响,并在较优填充材料条件下考察了原料中甲烷/氨气的体积比和空速对该反应的影响,在此基础上,以贵金属Pt为活性组分,重点考察了载体种类、贵金属Pt的负载量及添加第二种廉价金属对该反应的影响。结果和结论如下:（1）在等离子体催化CH₄/NH₃合成HCN反应中,填充材料对该反应有一定的影响。400 ^oC时,所研究的十种填充材料中,Hbeta、TiO₂、γ-Al₂O₃有利于生成CH₃CN,TS-1、S-1、fumed SiO₂有利于生成HCN,其中最有利于生成HCN的填充材料是TS-1分子筛,400 ^oC时HCN收率可达12.2%。材料表征结果表明填充材料的外比表面积对其与等离子体协同合成HCN有一定的影响,较大的外比表面积有利于填充物材料与等离子体协同合成HCN,而填充物材料的酸强度和酸量对其与等离子体协同合成HCN影响较小。以TS-1分子筛作为填充材料,400 ^oC下优化了原料中CH₄/NH₃体积比,最佳的CH₄/NH₃体积比是1:2,所得的CH₄转化率和HCN选择性分别可达19%和61%。（2）Pt/TS-1催化剂显著提高CH₄转化率和HCN选择性。以Pt为活性组分时,TS-1分子筛是最优的载体,在400 ^oC时,甲烷的转化率可达25%,HCN的选择性可达80%;在此基础上,当Pt的负载量为1%时,CH₄转化率和HCN选择性均达到最佳值,可能的原因是Pt/TS-1（1.0%）催化剂具有适宜强度的酸中心,该酸中心有利于活性物种的吸附和反应中间物的脱附。（3）Pt/TS-1催化剂中引入第二金属可调控产物选择性。400 ^oC时,所研究的十种金属中,Ni、Fe、K有利于生成CH₃CN,Cr、Cu、Mg有利于生成HCN。最有利于生成HCN的是Pt-Cr/TS-1催化剂,400 ^oC时HCN收率可达20.6%。（4）结合催化剂表征、等离子体诊断及文献,CH₄/NH₃介质阻挡放电等离子体合成HCN的机理可能是:（1）等离子体将CH₄和NH₃分子活化成CH_x和NH_y等活性自由基物种;（2）CH_x活性物种吸附在Pt（111）晶面上形成铂碳烯离子;（3）铂碳烯离子与NH_y主要通过四个活化能较低的反应生成CH_xNH_y中间物种,然后这些中间物种再进一步脱氢生成H₂C=NH⁺和HN=C*,最后这两个物种自发生成HCN。