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氢能作为一种典型的高效清洁能源,可有利于缓解能源危机和环境污染。目前主要通过化石燃料(如石油、天然气)制备氢气,寻求可持续制氢原料是氢能发展的必然趋势。乙醇是一种含氢量高、低毒、易存储且可再生的生物质,故具有可持续发展的乙醇制氢引起了广泛关注,其中乙醇水蒸气重整制氢因产氢量高而成为研究热点。对乙醇水蒸气重整制氢催化剂的研究主要分为两大类:贵金属催化剂和非贵金属催化剂。贵金属催化剂的成本高昂,而非贵金属催化剂价格低廉、而且具有可媲美贵金属催化剂的活性而被广泛关注。其中,Ni基催化剂因具有的良好C-C键断裂能力而成为乙醇水蒸气重整制氢催化剂的重点研究对象。Ni基催化剂容易因烧结和积碳而失活,第二活性金属和稀土金属的加入则可会与Ni之间形成一定的相互作用,有利于Ni的分散及抗烧结。为此,本研究以γ-Al2O3为载体,制备了Ni-Fe双金属催化剂,并通过稀土改性催化剂,以提高Ni基催化剂催化乙醇水蒸气重整制氢的性能;考察了不同活性组分负载量、不同稀土改性及不同水醇比对催化剂的活性影响,同时也研究了不同浸渍方法、不同Ni的前驱体及不同载体对催化乙醇水蒸气重整制氢的影响,得到以下主要结论:(1)催化剂的不同浸渍方法对催化剂的性能有很大的影响。以连续浸渍法制备的催化剂的活性明显要高于以共浸渍法制备的催化剂,且稳定性实验也表明连续浸渍法制备的催化剂经过50 h的稳定性实验后,其乙醇的转化率均高于87%,而氢气选择性也在80%以上;而共浸渍法制备的催化剂经过40 h的在线反应后,其乙醇的转化率下降到70%,而氢气的选择性也由初始的82%下降到48%。显然NiFeLaAl催化剂有着更好稳定性。结合表征实验结果表明,以连续浸渍法制备的NiFeLa Al催化剂具有活性组分分散性更好、活性相的晶粒尺寸更小、抗烧结、抗积碳性能更强的特点。(2)不同稀土及载体的研究表明,稀土La改性后的催化剂的活性要高于其他稀土(Pr、Nd)。综合表明,稀土的加入使Ni与载体之间的作用加强,从而有利于增加催化剂的抗积碳性能。载体的研究则表明了以γ-Al2O3为载体的催化剂有着优良的催化活性,而以ZSM-5为载体的催化剂活性最低。(3)通过对不同Ni前驱体的研究可以发现,相比氯化镍为前驱体,以硝酸镍和柠檬酸镍为前驱体所制备的催化剂有着更高的催化活性。另一方面,通过研究Ni、Fe、La不同负载量对催化剂催化性能的影响发现,当Ni、Fe、La的负载量分别为8 wt.%、10 wt.%、6 wt.%时,其催化活性最好。而La、Fe添加到Ni-γ-Al2O3催化剂中的研究可以发现,在催化剂中加入La、Fe后,对乙醇的转化率及氢气的选择性均具有较明显的提升。