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本文运用EQ3NR程序研究了铀在场址地下水中的化学形态,并用EQ6程序进行了铀在地下水中达到平衡后与场址土壤发生的水——岩反应途径的模拟。在此基础上,将静态实验结果与程序模拟结果进行了对比分析。采用动态实验研究了腐殖酸及Fe(OH)3胶体对铀在场址土壤中迁移的影响。
结合水样的化学成分及各种边界条件,编制程序输入文件进行EQ3NR模拟。结果表明:在场址地下水中,U的化学形态主要以碳酸铀酰络合阴离子为主;pH、T和∑C浓度对该场址地下水中的U的化学形态影响较大。
在EQ3NR程序模拟结果及土样的矿物组成分析结果基础上进行EQ6程序模拟,研究U的化学形态随反应时间的变化及次生矿物的生成规律。当反应进行到10.6h时,U(OH)4(aq)开始出现,体系中其他化学形态的浓度均有不同程度的下降。对应此时间点,体系中生成了一种U的次生矿物:沥青铀矿,生成后约7min就完全消失,另一种次生矿物U3S5已经生成。Smectite—di、辉沸石、氟磷灰石在整个反应中始终存在。程序模拟结果能较好地解释静态实验中分配系数Kd的变化规律。
动态实验中将三个装柱情况相似的土柱分别用腐殖酸溶液、Fe(OH)3胶体溶液和场址地下水进行淋洗。四个月后未见核素浓度峰流出,将土柱进行解体分析,得到核素在土柱中的浓度分布图、阻滞系数Rd及分配系数Kd。结果表明:腐殖酸和Fe(OH)3胶体明显地阻滞铀在土柱中的迁移。