环氧丙烷、丙醛、丙烯醛和丙酮这四种C₃氧化产物（尤其是环氧丙烷和丙醛）都是有机化工的重要中间体。近二十多年来,国内外研究者一直致力于流程简单、副产物少和无污染的生产C₃氧化产物（尤其是环氧丙烷）的绿色催化工艺的研究。其中,又以分子氧（O₂或Air）直接气相氧化丙烯这一催化工艺最简单,生产成本最低。但是由于丙烯分子具有一个含有活泼α-H的甲基,这使得丙烯的氧化反应变得复杂。因此,以分子氧（O₂或Air）为氧化剂进行丙烯直接氧化反应成为催化界最具挑战性的课题之一。 非平衡等离子体是一种非常有效的活化分子手段。在等离子体中,电子通过电场加速而获得足够高的能量（1-10eV）,使反应物分子激发、离解和电离,形成高活化状态的反应物种。而且放电反应几乎不引起体系温度上升,体系温度可保持在室温或略高于室温。氧气在非平衡等离子体活化条件下可生成O^-,O₂^-,O,O₂⁺和O⁺等活性形式,这使得丙烯的选择性氧化成为可能。 迄今为止,国内外尚未发现有将非平衡等离子体放电手段用于直接活化分子氧进行丙烯气相氧化反应的相关报道。 本论文在室温常压下,以O₂或Air为氧化剂,采用非平衡等离子体（脉冲电晕放电等离子体和介质阻挡放电等离子体）活化手段,进行直接气相氧化丙烯生成C₃氧化产物（环氧丙烷、丙醛、丙烯醛和丙酮）反应。反应过程中,不用有机氧载体,不需加入催化剂,只用分子氧（O₂或Air）在等离子体反应器中直接产生活性氧物种,原料廉价清洁,操作过程简单,无设备腐蚀和环境污染问题,属于低成本一步法制C₃氧化产物的绿色合成路线。 本论文取得的主要结果如下: 1、研制出用于丙烯选择性氧化的脉冲电晕放电等离子体反应器。在该反应器中,以氧气为氧化剂,在室温常压下实现了丙烯气相氧化合成C₃氧化产物（PO、丙醛、丙酮和丙烯醛）。在极间距为4mm,V（C₃H₆）/V（O₂）=1:99,反应气总流速为200ml/min,脉冲放电电压为18kV,放电频率为120Hz的条件下,丙烯转化率、C₃氧化产物的总选择性及总收率分别为19.2%、52.5%和10.1%。在本论文实验条