NH2-MIL-125(Ti)及其复合物的光催化环己烷氧化性能的研究

来源 :中国石油大学(北京) | 被引量 : 0次 | 上传用户:dorawu
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环己醇和环己酮(KA油)是工业制备尼龙的重要原料,目前工业上热催化制备KA油的过程中存在高温高压、能耗高、KA油选择性低及环境污染等方面的问题。光催化技术是一种全新的绿色化学工艺,它具有低能耗、无污染等优点。目前光催化环己烷选择性氧化的研究主要集中在光催化剂的选择、设计和改性方面。为了充分利用太阳能,可见光催化环己烷氧化催化剂是研究趋势,而提高环己烷的转化率及KA油的选择性是研究目标。本论文首先详细研究了Ti基金属有机骨架材料NH2-MIL-125(Ti)纳米晶的生长规律,进而考察了不同晶体形貌对可见光催化环己烷氧化的影响;然后将其与不同用量的TiO2复合得到一系列NH2-MIL-125(Ti)/TiO2复合物,采用XRD、SEM、TG、FT-IR、XPS、UV-vis、PL等多种表征技术对复合物进行了全面的测试表征,最后研究了复合物对可见光催化环己烷氧化反应的催化性能,并探讨了光催化机理。研究结果表明,通过控制钛源和配体的浓度、钛源与配体的比例、反应溶剂的比例、晶化时间等参数可以调控NH2-MIL-125(Ti)纳米晶的晶体形貌,而且不同晶体晶面对催化反应有显著影响。此外,NH2-MIL-125(Ti)/P25复合物的光催化活性明显高于NH2-MIL-125(Ti),其中NH2-M125/P25-4具有最好的光催化性能,这主要归因于NH2-M125/P25-4复合物中光生电子和空穴的复合率最低,最后基于自由基控制实验探讨了该体系下可见光催化环己烷选择性氧化的机理。
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