立方氮化硼(cBN)具有超高的硬度、优异的热稳定性、化学惰性及耐化学腐蚀性等特性,自首次合成以来便得到了迅速的推广与应用。作为21世纪最重要的应用材料之一,cBN必将对磨削、切削技术带来新的革命。虽然目前我国已成为cBN合成大国,但相比于英美等科技大国,我国的cBN合成技术仍然比较落后,只能合成出低等级cBN单晶,而高品级cBN磨料主要依赖进口。进行大颗粒cBN单晶合成工艺的研究将有利于cBN材料在磨料行业和其他领域的应用与发展,从而提高我国cBN材料合成技术的竞争力。本文以六方氮化硼(hBN)为原料,以氮化锂(Li3N)、氮化钙(Ca3N2)为触媒,在高温高压条件下合成cBN单晶,通过改变合成过程中的压力、功率和时间等参数,获得了最佳的合成工艺条件。并参考合成金刚石单晶的工艺方法,通过添加籽晶,获得了较大粒度的cBN单晶。本文得到的主要结论如下：(1)在高温高压触媒法合成cBN单晶实验中,通过对不同合成工艺条件下合成cBN单晶的效果对比,得到了优化的工艺曲线,即功率平走-慢超压合成工艺曲线。(2)在Li3N-hBN体系中,采用功率平走-慢超压合成工艺,合成cBN单晶的最佳工艺条件为：合成压力5.0GPa、合成功率5000W、合成时间15min。采用该工艺合成的cBN单晶产量在120ct以上,且粒度大于60目cBN单晶产量占比在16%以上,合成的cBN单晶晶面平整,缺陷较少。测得50/60目粒度cBN单晶的平均抗压强度值为47N,高出相应国家标准(GB/T6408-2003,50/60目：38N)。(3)在Ca3N2-hBN体系中,采用功率平走-慢超压合成工艺,合成cBN单晶的最佳工艺条件为：合成压力4.8GPa,合成功率4700W,合成时间15min。采用该工艺合成的cBN单晶产量在110.0ct以上,且粒度大于80目cBN单晶产量占比在5.5%以上,合成的cBN单晶晶面平整,缺陷较少。测得50/60目粒度cBN单晶的平均抗压强度值为43N,高出相应国家标准。与Li3N-hBN体系相比较,在Ca3N2-hBN体系中合成出的cBN单晶产量和转化率较低,整体粒度也较小,但Ca3N2触媒价格比Li3N触媒便宜,降低了合成成本。(4)采用Li3N-hBN体系+籽晶合成cBN单晶,添加4wt%的100/120目籽晶合成的cBN单晶产量为99.6ct,转化率为33.2%,大颗粒单晶(30/50目)的产量占比为56.8%。测得50/60目粒度cBN单晶的抗压强度值为48N,高出相应国家标准。合成出的cBN单晶为琥珀色,透明度较高,部分尺寸为0.5mm左右,晶形为典型的八面体,晶面多为(111)和(110)面,表面光滑,缺陷较少。该工艺为目前实验研究的最优工艺,适合于工业大规模生产高品级、大颗粒的cBN单晶。(5)采用Ca3N2-hBN体系+籽晶合成cBN单晶,添加4wt%的100/120目籽晶合成cBN单晶的产量为67.1ct,转化率为22.4%,大颗粒单晶(30/50目)的产量占比为14.4%。测得50/60目粒度的cBN单晶的抗压强度值为45N,高出相应国家标准。合成的cBN单晶为浅黄色,透明度较高,部分晶粒尺寸在0.5mm左右。晶形为截角八面体,晶面多为(111)和(110)晶面,表面平整,有少许缺陷。但是与Li3N-hBN体系+籽晶相比,合成cBN单晶的效果较差一些。