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我国是以煤炭为主要能源的国家,整体煤气化联合发电(IGCC)技术由于高效率、低污染等特点成为当前最有前景的洁净燃煤发电技术之一,其中煤气脱硫净化是关键环节。煤气中的有机硫(主要是羰基硫,COS)脱除相对比较困难。加氢转化法脱除有机硫精度高、操作简单,设备投资低,而且可以直接利用煤气中的H2而无需外加气源,是加氢脱除煤气中COS的有效手段,开发高效加氢脱硫催化剂一直是本领域的研究热点。近年来,纳米科技的发展为催化剂的研究带来了新的机遇,纳米材料的优异催化性能受纳米晶的暴露晶面、形状、表面缺陷等参数的影响。因此,本论文将通过形貌控制合成,制备具有不同形貌、特定晶面的纳米材料,用作COS加氢脱除的非负载催化剂,探讨其对反应性能的影响。主要研究内容如下：(1)纳米氧化铈的控制合成及脱除COS性能采用水热合成法,通过调控反应参数,制备得到不同形貌的Ce02纳米多面体和一维纳米棒,与商业级Ce02对比,考察了它们在强还原气氛中对COS的加氢转化与脱除效果。结果表明,二者均优于商业级Ce02,Ce02纳米多面体颗粒比纳米棒可保持长时间的高活性及稳定性,分析了Ce02在不同温度下对COS的脱除机理。(2)纳米氧化钴的控制合成及脱除COS性能乙二醇法合成了不同形貌的Co3O4纳米棒和纳米多面体,在相同的预硫化和加氢脱硫反应条件下,一维纳米棒的活性显著优于纳米多面体。通过TEM、BET、XRF、H2-TPR等表征手段分析表明,二者主要暴露晶面不同：棒状Co3O4主要暴露晶面为活泼的(110)面,而多面体Co3O4为稳定的(111)晶面；影响催化活性的主要因素是催化剂的晶面效应,Co3O4纳米棒更容易被H2S气体预硫化,所形成的金属-硫键较活泼,容易形成硫空位,从而获得较高的加氢脱硫活性。此外,鉴于Pd基催化剂优异的加氢性能,进一步研究了负载型Pd基催化剂对COS的加氢脱除性能。分别以上述制备的纳米Ce02和不同种类的炭质材料为载体,采用超声辅助浸渍法制备了负载型Pd基催化剂,发现载体是影响催化效果的主要因素之一。相对于非负载Ce02,Pd／Ce02催化剂对COS的催化活性有所提高；以椰壳炭(AC)、超高比表活性炭(SAC)和碳纳米管(CNTs)为载体制备的催化剂,在相同反应条件下,对COS的加氢脱除性能依次为：Pd／CNTs＞Pd／SAC＞Pd／AC,Pd／CNTs表现出显著的高脱硫活性和稳定性。