ZnO是一种物化性质稳定、价格低廉、安全可靠的半导体材料,具有理想的禁带宽度和激子结合能。因而在自旋电子学和光催化等领域极具开发潜质。近几十年来众多学者对ZnO进行了广泛且深入的研究,通过掺杂和加工工艺等改性手段使得ZnO的物理化学性能有了很大提高。最近的实验研究证实La/Y掺杂的ZnO能够实现室温铁磁性。然而,ZnO的本征磁性来源一直未能明确,相关的研究结论之间存在很大争议。以往的掺杂改性理论研究大多是针对体相ZnO来进行,而La/Y掺杂和点缺陷对ZnO表面物性影响的研究却鲜见报道。此外,ZnO基界面体系也受到了国内外学者的普遍关注,其中GaN因与ZnO有相近的晶格结构和电子结构而备受瞩目。但以往对GaN/ZnO异质结的研究都是针对其光学性质,而忽略了其作为磁性材料的可能,更忽视了磁性基态对光学性质的影响。为了解决这些存在的问题,推进ZnO基表面/界面材料的研究和发展,本文采用第一性原理方法,基于密度泛函理论建立了La/Y掺杂和点缺陷共存的ZnO（0001）极性表面模型、含有点缺陷的GaN/ZnO异质结极性界面模型。在结构稳定性分析的基础上进一步计算了各个体系的电子结构、电子自旋属性、净磁矩、差分电荷密度和吸收光谱等物理化学性质,系统深入的研究了La/Y掺杂和点缺陷对ZnO基表面/界面磁光性能的影响。得到的具体结论如下:在La掺杂ZnO（0001）极性表面体系中,La3+引入的5d态局域在远离费米能级的导带区,因此单纯的La掺杂未能使ZnO表面体系中出现自旋极化的电子,体系无铁磁性。O空位的出现能够诱导2个弱束缚的Zn-4s电子,但这两个电子的自旋方向相反,因此O空位也不能使体系具有铁磁性。形成能的计算结果表明La掺杂容易诱导体系中出现Zn空位,而Zn空位引起的两个O-2p弱束缚电子具有相同的自旋方向,因此Zn空位能使ZnO表面体系具有铁磁性,弱束缚的O-2p电子越多,体系净磁矩越大。此外,体系中存在反常辐射磁矩,并在一定程度上减小总磁矩。当La和Zn空位含量为2:1时,体系出现磁性猝灭。La掺杂及其诱导的Zn空位能有效降低ZnO表面的禁带宽度,从而提高体系对可见光的吸收系数。在Y掺杂ZnO（0001）极性表面体系中,与La掺杂类似,单纯的Y掺杂和O空位也不能使ZnO具有铁磁性。但在实验研究中可能存在进入ZnO晶格成为间隙杂质的H原子。这些间隙H原子能与O空位近邻的O原子耦合形成磁极化子,使体系具有铁磁性。另外,在Y掺杂ZnO体系中,Zn空位仍可诱导自旋极化的弱束缚O-2p态电子,成为净磁矩的来源。但Y作为施主对Zn空位受主引起的电荷失衡有补偿作用,因此与La掺杂时的情况类似,当Y和Zn空位含量比为2:1时,体系仍会出现磁性猝灭。由于最上层的Zn极性面被杂质和空位破坏,Zn空位诱导的自旋电子易出现在O极性层。此外,与La掺杂的情况不同,单纯的Y掺杂不利于提高ZnO对可见光的吸收率,但Zn空位诱导的O-2p态电子能有效减小体系的禁带宽度,使吸收光谱红移。对于含有点缺陷的GaN/ZnO异质结极性界面,体系的磁性由两个因素决定:一是体系中存在阳离子空位诱导的未配对p态电子;二是界面内电偶极矩引起的电极化强度。未配对p态电子的自旋极化受到电极化强度的调控。当电极化强度较弱时,未配对p态电子很难自旋极化。随着电极化强度的增加,未配对p态电子自旋极化增强。但过大的电极化强度会导致部分p态电子自旋反转,使界面内发生铁磁-亚铁磁-反铁磁转变。这表明GaN/ZnO异质结极性界面是一种潜在的可调谐磁性材料。另一方面,阳离子空位诱导的缺陷能级可通过带尾效应与本征导带底简并化,减小体系的禁带宽度,提高异质结对可见光的吸收系数。但Zn空位诱导的O-2p缺陷能级却可能成为空穴-电子的复合中心,从而减小载流子寿命。导带在未配对p态电子自旋极化贡献的净磁矩影响下能够发生自旋劈裂,使导带变宽,这有利于减小电子的有效质量,提高空穴-电子的分离效率。因此磁性基态能在一定程度上提高光催化剂的活性。此外,界面内的电极化强度也有利于空穴-电子沿极性方向分离。