【摘 要】
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可充电电池是智能电网的重要组成部分,可实现清洁能源的储存与并网。锂离子电池技术虽然已经实现商业化,但新能源纯电动汽车需求在不断增加,追求更高的能量密度和更低的制造成本。钾资源储量丰富,并且钾具有与锂相似的性质和接近于锂的标准还原电势,因此钾离子电池有潜力实现高能量密度。面对K+尺寸大所导致的反应动力学缓慢和容量衰减等问题,具有无序结构的无定形碳,即软碳和硬碳,更适合作为钾离子电池负极材料。但软碳（
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可充电电池是智能电网的重要组成部分,可实现清洁能源的储存与并网。锂离子电池技术虽然已经实现商业化,但新能源纯电动汽车需求在不断增加,追求更高的能量密度和更低的制造成本。钾资源储量丰富,并且钾具有与锂相似的性质和接近于锂的标准还原电势,因此钾离子电池有潜力实现高能量密度。面对K+尺寸大所导致的反应动力学缓慢和容量衰减等问题,具有无序结构的无定形碳,即软碳和硬碳,更适合作为钾离子电池负极材料。但软碳（SC）的石墨化结构在嵌钾之后容易被破坏,硬碳（HC）中丰富的孔隙和缺陷则容易束缚K+,导致较低的首圈库伦效率（ICE）和可逆容量。结构调控可以改善碳的电化学活性,通常介孔可以提供快速的离子扩散通道,而缺陷可以增加离子表面吸附位点。本课题分别通过介孔工程和缺陷工程分别对硬碳和软碳进行微观结构调控,主要内容和结果如下:（1）基于自刻蚀机理制备了结构疏松的介孔硬碳纳米线（meso-C）,证明介孔形成的关键在于烧结前期Zn2+的均匀分布,中期碳限域作用及后期硬碳的强还原性。介孔结构赋予了钾离子在meso-C中快速扩散的能力,同时介孔表面可提供钾离子吸附位点,从而增强了受扩散控制的钾离子插层反应和表面电容式储钾。电化学测试结果表明,meso-C在0.1 A g-1电流密度下具有230 m Ah g-1的高可逆放电比容量,且ICE高达76.7%。此外,钾离子嵌入所导致的结构变化在脱钾后可以恢复,因此meso-C循环性能优异,在1 A g-1电流密度下可以稳定循环1000次以上。（2）通过简单的物理研磨和高温煅烧合成了富含本征缺陷的软碳材料(SC0.6和SC1)。随乙酸锌添加量增多,软碳结构更加疏松,形成了多孔交联的碳网形貌。相比于没有孔结构的SC,SC0.6和SC1中由于中间产物Zn O的刻蚀而存在一些狭缝孔,其比表面积分别增加了3和7.5倍。此外,SC0.6和SC1的石墨化程度下降且sp~3-C含量增多。富含缺陷的软碳在低电位下的插层反应式储钾弱化,孔洞内的空位和边缘缺陷提供了额外的钾离子吸附位点,改善了软碳在大电流密度下的长循环稳定性,并且提升了软碳负极的倍率性能。
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