碳纳米管电子结构及输运特性的研究

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本论文首先对碳纳米管(CNTs)的研究进展—制备与纯化、理化性质、技术应用、研究领域、研究方法及研究成果等进行全面评述,并对CNTs的原子结构、Brillouin区特点及与石墨的渊源关系进行了系统的讨论。在此基础上,重点研究了CNTs的电子学问题,主要包括对手性单层碳纳米管(SWNTs)和手性环状碳纳米管(TCNTs)电子结构、SWNTs电输运特性、SWNTs和TCNTs的磁输运及磁化特性等的深入研究。 对SWNTs和TCNTs独特电子结构的研究,我们利用紧束缚模型分完善和非完善(形变)碳纳米管(环)两种情况、分别导出了计入磁场作用的手性SWNTs和手性TCNTs的电子能量色散(状态)关系的解析表达式。深入研究发现:完善的手性SWNTs和第Ⅰ、Ⅱ类TCNTs的能隙随外磁场变化出现以φ=φ0(h/e)为周期的金属—半导体连续转变现象,这是明显的AB效应;SWNTs的Van Hove奇异性明显地呈现在电子DOS和微分电导率(Gd)的测量中,这正是SWNTs一维特征的表现;变形手性SWNTs和TCNTs的原子结构的变化以及邻近原子的转移积分与方向有关等,从而导致金属型SWNTs和TCNTs可能向半导体型或绝缘体型转变。 我们从Boltzmann方程出发,并结合SWNTs的能量色散关系,导出了计算手性SWNTs电导或电流的理论模型,并分别对非掺杂和掺杂SWNTs的低温电导或电流进行数值计算,结果表明:对于非掺杂的SWNTs,其电导是量子化的,即电导随偏压或电子输运能量变化呈跃变的台阶式结构,这些结构随管径增大或温度升高变得不明显;对于掺杂SWNTs,当偏压为某些特定值Vi时,传导电流有跃变,且传导电流的大小、跃变周期及跃变幅度等不是完全由掺杂后的电子浓度决定的,而与管半径R及掺杂后Fermi能级附近的电子态密度(DOS)有直接关系,随着温度的升高和管径的增大,跃变结构趋于平滑。特别是考虑SWNTs中输运电子的“波粒二象性”,即将Boltzmann方程和弱局域化(WL)理论相结合计算出的低温电阻理论值,与低接触电阻条件下SWNTs电阻的实验测量结果能较好地符合。 利用磁场中的Boltzmann方程,我们导出了计算SWNTs磁阻(MR)的理论模型,具体计算表明:对于低能电子输运,AB效应是主导效应,而弱的AAS效应被掩盖,导致AB效应能被明显观察到,即磁阻以φ0为周期振荡;而对于高能电子输运,虽然AAS效应较弱,但为主导效应,因为AB效应更弱,几乎消失,此时磁阻以i/2为周期振荡。将这些结论推广到MWNTs中,则目前对MWNTh磁阻实验观测及理论解释上的不一致可以得到合理的解释。 我们对手性TCNTs磁化强度进行了数值计算,结果表明:第1,11类TCNTs在丁=OK时的磁化强度以h。为周期随。呈现线性变化,并对手性角0极为敏感,且随管口半径r增大、温度升高而减弱,但与环半径R无关。同时我们对TCNTs中的持续电流的手性效应进行数值计算和细致分析,我们发现:虽然手性环和非手性环(高对称环)中持续电流均以。为周期随。线性变化,但前者中的持续电流比后者强很多;前者中的持续电流对R、T的变化比后者敏感,即前者中的持续电流随R增大、T升高迅速减弱,但两者中的持续电流均与管口半径r无关;第*类TCNTs中的持续电流极其微弱,可以忽略。
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