微波辅助晶化法制备MWW结构分子筛的研究

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MCM-22分子筛是MWW拓扑结构的代表,其传统合成方法主要采用水热合成法,合成的时间至少需要4-5天。因此,降低能耗、缩短加热时间的新型合成方法的研究成为了当今研究的热点。近年来,微波技术被美国化学会列为绿色化学的重要成员而倍受瞩目,微波辅助法合成分子筛具有反应速度快,反应条件温和,能耗低,分子筛粒径分布窄,纯度高,形貌均一等优势,而被广泛应用于多种结构分子筛的合成(如MEL,MFI等)。迄今为止,MWW型分子筛尚无成功合成的报道,将微波辅助加热法应用于MWW拓扑结构分子筛的合成是本论文的核心研究方向。论文主要包括以下四部分内容:应用微波辅助法成功合成MCM-22分子筛,经过29小时微波晶化得到与传统水热法合成5天相同100%晶化的样品,有效地缩短了合成时间。通过XRD,SEM,FT-IR,ICP等技术进行表征,微波辅助合成样品具有高纯度,均一形貌,A1原子有效进入骨架等特征。并将微波与传统水热的合成样品通过晶化曲线,SEM图,FT-IR等进行对比,研究微波合成的机理及其优势。分别考察了微波合成方法、模板剂用量、晶化温度和硅铝比对合成的影响。结果发现,模板剂的用量是成功合成MCM-22分子筛的关键,采用多步微波法可以较单步法进一步缩短合成时间。其它因素与传统合成法规律基本相同。利用微波内加热原理,在合成体系中加入少量高介电常数溶剂作为添加剂(如甲醇,乙二醇,丙三醇),研究添加剂对合成分子筛的影响。实验结果发现,少量小分子甲醇作为添加剂可以进一步加快微波合成速度,得到高结晶度的纯相MCM-22分子筛。应用微波辅助合成B-MCM-22分子筛,并对其他杂原子MWW型分子筛如Ti-MWW等进行初步的研究。
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