碳酸盐岩油气田是全球油气资源的重要组成部分,已发现的碳酸盐岩油藏储量约占世界油藏总储量的50%左右,产量占世界总产量的60%左右。当前国际能源供需矛盾突出,世界范围内碳酸盐岩油藏的勘探开发的热潮方兴未艾。碳酸盐岩油藏采收率普遍较低,润湿性作为储层基本性质对油藏采收率具有重要影响。作为原油-水-矿物综合作用的结果,其具体微观作用机理尚不明朗,这也直接阻碍了与润湿性相关提高采收率技术的发展与应用。工程应用倒逼理论研究,非常有必要从原子和分子尺度入手,对矿物表面润湿性形成与反转现象背后的原油-水-矿物表面反应机理进行系统性研究。本研究将分子动力学模拟和密度泛函理论研究相结合并辅佐以物理实验,从原子和分子尺度探究方解石表面润湿性形成及反转机理以及不同极性原油组分的作用,主要包含3部分:(1)分子动力学模拟从分子尺度研究方解石表面润湿性形成、反转过程与机理;(2)密度泛函理论从原子尺度探究水分子和不同极性原油组分在方解石表面的吸附机理;(3)密度泛函理论从原子尺度探究不同极性原油组分在方解石表面吸附过程中的相互作用。研究发现:(1)原油体系极性组分含量越高,油湿型方解石表面越稳定;非极性组分含量越高,油湿型方解石表面越容易破坏。原油组分极性越强在方解石表面吸附作用越强,极性分子与方解石表面之间主要为静电力作用和氢键作用,非极性组分与方解石表面之间主要为范德华力作用。原油组分之间能够互溶,极性越相近原油组分互溶能力越强;非极性组分之间主要是范德华力作用,极性组分之间主要是静电力作用,非极性和极性组分之间随着极性差异的增大,静电力作用逐渐减小,范德华力作用逐渐增大;(2)水分子与方解石表面之间形成Ca-O离子键和H-O氢键;苯甲酸与方解石{104}表面之间形成Ca-O离子键和H-O共价键;吡啶与方解石{104}表面之间形成Ca-N离子键和H-O共价键;噻吩和甲苯与方解石{104}表面之间仅存在微弱的氢键相互作用,吸附作用较弱;(3)己酸和己烷分子共同吸附于方解石表面时强极性己酸分子优先吸附,通过范德华力相互作用牵引着己烷分子吸附在方解石表面。己酸分子自身的吸附强度减弱,己烷分子自身吸附强度微弱降低。