【摘 要】
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自工业革命以来,世界范围内的能源结构越来越偏重于化石燃料的使用,由此导致大气中CO_2浓度逐年升高,引发一系列诸如全球变暖、海平面上升等环境问题。使用低碳能源和可再生能源是未来世界能源低碳转型的关键,但对化石燃料的依赖并非一朝一夕可以解决,放眼当下,利用CO_2捕集、利用与封存技术(CCUS)大规模降低大气中CO_2浓度是最高效、可行的方法之一。利用合适的CO_2捕集技术与方法是减少CO_2排放到
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自工业革命以来,世界范围内的能源结构越来越偏重于化石燃料的使用,由此导致大气中CO2浓度逐年升高,引发一系列诸如全球变暖、海平面上升等环境问题。使用低碳能源和可再生能源是未来世界能源低碳转型的关键,但对化石燃料的依赖并非一朝一夕可以解决,放眼当下,利用CO2捕集、利用与封存技术(CCUS)大规模降低大气中CO2浓度是最高效、可行的方法之一。利用合适的CO2捕集技术与方法是减少CO2排放到大气中的关键过程。本文开发了一种新型的担载胺复合吸附剂的制备方法,采用浸渍和冷冻干燥两种技术,将四乙烯五胺(TEPA)负载到剥离蛭石(E-VER)纳米薄片上,制备E-VER/TEPA复合材料。蛭石是一种天然、廉价、自然界储量丰富的粘土材料,本文采用液相剥离的方法将其剥离成超薄纳米片。带负电荷的E-VER纳米片具有外露的表面和较大的比表面积,是用于担载TEPA的理想载体材料。本文制备了6种不同胺担载量的E-VER/TEPA复合吸附剂(TEPA/E-VER质量比分别为0、0.2、1、2、10、50 wt%)。对所有样品进行了扫描电镜分析、傅里叶变换红外光谱分析、X射线衍射分析、比表面积测定及孔径分析、热重分析等表征实验,然后利用高压吸附仪(HPVA-Ⅱ)对所有样品进行25℃、50℃和75℃下、0-50 bar压力范围内的CO2吸附实验,探究各样品的CO2吸附性能。研究发现,本文使用的剥离方法可以有效提升材料的CO2吸附性能,25℃下,原始蛭石颗粒的CO2吸附量仅为6.97 mmol/g,而E-VER的吸附量在45 bar左右可达到22.5mmol/g。分析了TEPA担载量对样品的孔隙结构、比表面积和CO2吸附能力的影响。TEPA担载量为2%时,E-VER-TEPA-2%样品展现了最佳的CO2吸附性能,在25℃、压力45 bar条件下,CO2最大吸附量达到29.5 mmol/g,这相比于E-VER样品,提升了31.11%。随着吸附温度增加到50℃和75℃,CO2吸附量分别下降到25.9和22.4 mmol/g,由于吸附温度的升高,抑制了样品的物理和化学吸附过程,从而降低了样品的CO2吸附性能。E-VER/TEPA复合材料是可压缩的,在45 bar、25℃下,E-VER-TEPA-2%样品经20 MPa压力压缩后的体积吸附量为29.93 mmol/cm3。此外,E-VER-TEPA-2%样品在长时间的热处理下,在6个周期内展现了优异的循环吸附性能,在25℃下,样品经过6次循环实验后,吸附量仅下降3.3%,在50℃下,也仅下降3.6%。本文提供了一种利用二维载体材料制备无机与有机复合材料的方法,实现高压下高效捕集CO2,同时也可用于气体分离等其它工业应用。
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