稀土镁合金负极对镁空气电池性能影响研究

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镁及镁合金具有密度低、电化学活性高、标准电极电位较负和电池能量密度高等优异性能,使镁合金在化学电源领域具有非常好的发展前景而作为研究的热点。然而因为镁合金的自腐蚀析氢反应严重与放电平台不稳定等问题,在很大程度上阻碍了镁合金负极材料的广泛应用。本文通过对AZ31镁合金及添加稀土元素(Y、Gd)制备的新型稀土镁合金的电化学性能和镁-空气电池放电性能做了一系列的研究,为研究出高性能镁合金负极材料提供参考依据。本论文采用线性扫描伏安曲线(LSV)、塔菲尔极化曲线(Tafel)、电化学阻抗谱(EIS)、金相实验、XRD分析及电池恒流放电等方法,主要研究了AZ31及添加Y、Gd稀土元素制备的新型镁合金的金相显微组织和电化学性能,并将新型镁合金电极与MnO2体系的空气电极以及3.5wt%NaC l电解液组成镁空气电池单体,分别测试其在5mA/cm2、10mA/cm2和20mA/cm2电流密度下的放电电压随放电时间的变化规律,并研究电池的恒流放电性能。主要研究结果如下:(1)AZ31中添加不同的稀土元素,制备AZ31-Y和AZ31-Y-Gd稀土镁合金。三类新型镁合金的金相实验和电化学性能测试中,AZ31-Y-Gd合金的组织均匀且晶粒尺寸相对最小,晶粒细化效果明显,电极的平衡电位较负且电化学活性相对较高,耐腐蚀性能最好;铸态AZ31合金的平衡电位相对较正、电荷传递过程的电阻较小,电极的耐腐蚀性最差。(2)AZ31、AZ31-Y及AZ31-Y-Gd镁负极组装的镁空气电池,其开路电压非常接近在1.60V左右。在5mA/cm2、10mA/cm2和20mA/cm2电流密度条件下放电,三类镁合金材料均在10mA/cm2电流密度下,表现出较高的放电平台和较好的放电平稳性等综合放电性能。三种新型镁负极空气电池在10mA/cm2电流密度下,AZ31-Y-Gd放电电压相对最高且放电过程电压平稳下降,总体放电效果最好;AZ31放电电压最低,且放电电压波动范围较大。(3)AZ31中添加不同含量的稀土元素Y和Gd,制备AZ31-x%RE稀土镁合金。随稀土含量的增加,组织中出现新相Al2Gd、Al2Y和Mg24Y5,组织中析出相数量增加,晶粒尺寸逐渐减小,基体组织明显细化。当稀土(Y+Gd)含量为3%时,AZ31-3%RE具有最小的晶粒尺寸和均匀的组织;电化学性能测试表明,AZ31-3%RE拥有较负的平衡电位,较高的电化学活性,在3.5wt%NaCl中的耐腐蚀性能最好,AZ31-2%RE合金表现出的电化学性能次之,AZ31-1.5%RE的平衡电位较正且电荷传递电阻较小,电化学性能较差。(4)三种AZ31-x%RE镁负极空气电池的开路电压相差不大,电压值在1.60V左右。在10mA/cm2放电电流密度下,AZ31-3%RE放电电压在1.0V左右且放电较平稳;AZ31-2%RE与AZ31-3%RE放电电压相当,但电压略有波动;AZ31-1.5%RE放电电压最低,且放电后期电压周期性波动剧烈,综合放电性能最差。
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