BDD电极电催化体系羟基自由基形成规律研究

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掺硼金刚石(BDD)电极具有高析氧电位、吸附惰性和良好物理化学稳定性等特点。相比传统电极在电催化降解有机物方面有较大优势,为处理难降解有机废水提供了新途径。BDD电极的羟基自由基具有较强氧化能力,能够高效降解有机物,在电催化体系中占有重要位置。因此,研究电催化体系羟基自由基的形成规律,进而优化羟基自由基的产量,对于提高BDD电极电催化效率,降低系统能耗具有重要意义。首先通过HFCVD工艺制备BDD电极,并进行了XRD、SEM、Raman表征,得到了高质量电极。其次将BDD电极密封在电解槽内,引入水循环制作了BDD电极电催化组件。通过BDD电极电催化组件和烧杯进行降解苯酚的对比实验,发现BDD电极电催化组件能够高效降解苯酚的原因与羟基自由基有关。通过间接检测方法,在BDD电极电催化组件和烧杯中成功检测到了羟基自由基,发现BDD电极电催化组件在同等条件下羟基自由基浓度比烧杯中大。评价了BDD电极电催化组件性能,为后续羟基自由基的优化奠定良好基础。在此基础上,研究了电流密度、溶液pH值、Na2SO4电解质浓度等因素对BDD电极电催化体系羟基自由基的影响。通过单因子实验分析,得出了对羟基自由基影响显著的各参数最佳反应区间:电流密度为60--100 mA/cm2,溶液pH值为7--11,Na2SO4电解质浓度为0.06--0.1 mol/L。通过响应曲面优化法,建立了羟基自由基的浓度(因变量)与电流密度、pH、Na2SO4浓度(自变量)的二次回归模型。并根据响应曲面图分析了电流密度、溶液p H值、Na2SO4电解质浓度交互对羟基自由基的影响。得到并验证了在电流密度为100mA/cm2,pH值为9,Na2SO4浓度为0.1 mol/L,羟基自由基浓度最大。在BDD电极电催化体系引入超声,考察了超声对BDD电极电催化体系羟基自由基的影响机制。实验发现,当电流密度低于60 mA/cm2,随着电流密度的逐渐增大,超声对羟基自由基的浓度影响逐渐变小;当电流密度超过60 mA/cm2,超声对羟基自由基几乎没有影响。当电流密度为60 mA/cm2,增大超声功率,能够进一步提高超声对羟基自由基浓度的影响。
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