甲基丙烯醛氧化酯化制甲基丙烯酸甲酯的Pd/MgO催化剂的研究

被引量 : 0次 | 上传用户:bigwbiso
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
本论文针对在氧气和甲醇存在下,甲基丙烯醛氧化酯化直接制甲基丙烯酸甲酯反应的催化剂,从催化性能及结构特征两个方面,开展了较为系统的研究。论文选择Pd为活性组分,首先探索了各种金属氧化物负载Pd催化剂的催化性能,发现Pd/MgO催化剂表现了较为优异的活性和选择性。随后,通过对不同还原剂还原制备的Pd/MgO催化剂的催化性能的比较研究,发现还原剂及还原条件均可能影响Pd/MgO的催化性能,其中以甲醛为还原剂在较强的碱性条件下还原制备的Pd/MgO具有较佳甲基丙烯醛转化率和甲基丙烯酸甲酯选择性。论文进一步考察了Pb、Bi、Fe、Sn等助剂对Pd/MgO的催化性能的影响。发现Pb的添加可在保持Pd/MgO催化剂高活性的基础上有效地提高目标产物甲基丙烯酸甲酯的选择性。通过调变Pb和Pd的相对含量,进一步优化反应条件,发现在3.2 wt%Pb-6.1 wt%Pd/MgO催化剂上,在50℃、甲醇/甲基丙烯醛=40/1、O2压力为0.2 MPa的条件下反应2 h,甲基丙烯醛转化率达97.4%,甲基丙烯酸甲酯选择性达90.8%,甲基丙烯酸甲酯收率达88.4%。研究表明,不同金属氧化物负载Pd催化剂的催化性能与载体的酸碱性有一定关联。酸性和碱性均很弱的载体其活性很低,具有较强碱性的MgO和较强酸性的Al2O3均具有较高的催化活性。进一步研究发现,在碱性条件下经甲醛等还原剂还原制备的Pd/MgO的比表面积显著地高于载体MgO,且在各种还原剂中,甲醛还原法制备的Pd/MgO催化剂具有最大的比表面积。对于以不同还原剂还原制备的Pd/MgO催化剂的活性与其比表面积之间有较好的顺变关系,即较大的比表面积对应于较高的甲基丙烯醛的转化率。XRD和XPS表征均表明,在碱性条件下还原制备Pd/MgO的过程中,载体MgO大部分已转变为Mg(OH)2。TEM研究表明不同还原剂和还原条件可导致催化剂中Pd粒子粒径的不同,然而催化活性和Pd粒径之间没有明确的对应关系。EDS表征表明Pb-Pd/MgO催化剂中Pb和Pd均匀分布。XRD和HRTEM分析可知在Pd/MgO中添加Pb后,Pb和Pd发生强相互作用形成了PbPd3金属问化合物,该金属间化合物可能有利于甲基丙烯酸甲酯的生成。
其他文献
介绍香港的供水系统,水源和香港最大的沙田水厂。
广播电台直播间的兴起,不仅可以促进音频与视频资源的同步稳定直播,而且可以为互联网等众多广播资源提供可靠的信号源,为此对其功能定位与工艺要求展开探讨。
二十一世纪,随着网络的发展,各领域的信息极大丰富,但是由于网络信息资源分布性、海量性、异构性的特点,以及用户信息需求的深入和扩展,对信息质量要求的提高,并涉及到不同领域、不
变电站土建设计是变电站建设中的一个重要组成部分, 其建设质量直接影响电网系统中电的质量.因此, 要加强变电站土建设计优化.基于此, 本文首先分析变电站土建设计的要点, 然
作者曾于去年年底有幸随上海市水务规划设计研究院赴深圳、香港考察学习供水工程,受益匪浅。受到香港供水发展的理念及“海中水库”工程的启发,有感于对上海地区水源地建设的
对各类钛合金的晶粒度评定做了定义。应用GB/T 6394-2017中的比较法和截点法对α,β类钛合金材料的晶粒度进行了评定。对α-β两相合金中出现的等轴组织、双态组织、网篮组织
近年来,农民专业合作经济组织在安徽省各地迅速发展,越来越多的人已经意识到,引导农民走联合与合作之路是我国农业发展的客观要求,是促进农民增收,提高农民地位以及促进社会
土地承包经营权的流转是我国农村经济发展到一定阶段的必然产物。土地承包经营权的合理有序流转不仅能解决我国当前因农民入城而导致的农地抛荒问题,而且能够加快我国农业产
徐州古称彭城,有着2600多年的建城史,是著名的历史文化名城.早在五六千年前的新石器时代,这里就有人类居住."彭城自古列九州,龙争虎斗几千秋",相传夏朝时彭祖在这里建立了大
本研究从安阳市实际出发,从耕地数量、结构和布局等方面,全面分析了安阳市耕地资源现状,考察了安阳市耕地历史动态变化情况,并在此基础上,深入剖析了安阳市耕地变化的原因和