【摘 要】
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木质素作为自然界唯一可再生的芳香类化合物资源,结构复杂,化学性质十分顽固,将其选择性催化转化制备单酚类芳香化学品是生物质转化领域最具教挑战性课题之一,对充分利用生物
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木质素作为自然界唯一可再生的芳香类化合物资源,结构复杂,化学性质十分顽固,将其选择性催化转化制备单酚类芳香化学品是生物质转化领域最具教挑战性课题之一,对充分利用生物质资源具有重要科学价值和现实意义。针对木质素特殊无定型结构及不均一化学性质,本研究课题提出以七氧化二铼(Re207)和ReOx/AC为催化剂,在温和条件下,选择解聚木质素制备芳香化合物的新思路。主要研究内容为:以金属氧化物Re207为催化剂,四氢呋喃(THF)为溶剂,在1MPa温和氢压下将木质素β-0-4模型化合物和有机松木木质素快速解聚获取单酚类化合物;通过实验条件筛选确定木质素在四氢呋喃溶剂中的最佳反应条件。在优化反应条件下所得生物油产率达到76.3%以上;结合核磁和GC-MS表征手段,提出了Re207催化β-O-4模型化合物反应路径。进一步发展了异相催化体系,采用等体积浸渍法制备负载型催化剂ReOx/AC,高选择性氢解木质素α-0-4模型化合物C-O键,筛选ReOx/AC解聚木质素的最佳反应条件,在该条件下将碱木质素解聚为单酚类化合物,所得生物油产率可达71.5%;通过XPS和XAFS对反应前后催化剂进行表征,确定催化剂活性物种为ReⅣ-ⅥOx。
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