栀子苷在佐剂性关节炎大鼠体内生物利用度、血浆蛋白结合率及其代谢产物的研究

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目的:研究表明栀子苷(Geniposide,GE)对佐剂性关节炎(Adjuvant arthritis)模型大鼠的足爪肿胀、关节炎评分、关节滑膜的病理形态学具有改善作用,作为抗炎候选药物具有良好的开发前景。并且,通过前期研究发现,给予AA大鼠中剂量的GE(66mg/kg)后,在大鼠血浆中检测到的GE血药浓度较低(0.65±0.12μg/m L)。本课题拟基于超高效液相色谱-电喷雾离子源-质谱串联法(Ultra-high performance liquid chromatography(UHPLC)-Electrospray ionization(ESI)-MS/MS)对GE在AA大鼠体内的生物利用度及GE与AA模型大鼠血浆蛋白率进行评价。此外,目前国内外对于GE在大鼠及人的体内代谢产物研究的文献较少,采用UHPLC-ESI-MS/MS技术,建立信息依赖扫描Information-Dependent Acquisition(IDA)-UHPLC-ESI-MS/MS方法,检测AA大鼠血浆、肝脏、脾脏、肠系膜淋巴结、关节滑膜及尿液中的GE药物原型成分和代谢产物,旨在揭示GE在AA大鼠体内的代谢产物及其分布,探讨GE在AA大鼠体内的药物代谢动力学行为,为GE的临床前药物代谢动力学研究提供实验依据。方法:大鼠足趾皮下注射弗氏完全佐剂(Freund’s complete adjuvant,FCA),关节炎评分并建立AA大鼠模型。通过灌胃和静脉注射分别给予AA大鼠高、中、低剂量的GE,建立UHPLC-ESI-MS/MS方法,研究GE在AA大鼠体内的药物动力学行为,根据灌胃和静脉注射两种不同给药方式下不同剂量的血药浓度–时间曲线下面积的比值分别计算GE三个剂量的绝对口服生物利用度。并采用超滤法评价GE与AA大鼠血浆蛋白结合率。建立IDA-UHPLC-ESI-MS/MS方法,检测GE在AA大鼠体内血浆、肝脏、脾脏、肠系膜淋巴结、关节滑膜及尿液中的代谢产物及分布。结果;课题组建立了一个以芍药苷(Paeoniflorin,Pae)为内标(Internal standard,IS)快速、灵敏度高、专属性好的UHPLC-ESI-MS/MS方法;GE在AA大鼠体内的口服生物利用度仅为3.4%~4.82%,血浆蛋白结合率为78.7%~79.9%;通过体内代谢的研究,在大鼠血浆、关节滑膜、肝脏、脾脏、肠道、尿液中共发现了4个代谢产物,并依次命名为G1、G2、G3及G4,并对未知代谢产物的结构分别进行了鉴定和推测;在血浆中检测到了GE、G1及G2;在肠系膜淋巴结中检测到了GE和G2;在脾脏中检测到了GE、G2、G3及G4;在尿液中检测到了GE、G1、G2及G4,在肝脏和关节滑膜中只检测到了GE。结果:结论:建立的以Pae为内标的UHPLC-ESI-MS/MS方法能用于GE在AA大鼠血浆样品中的定量分析。GE在AA大鼠体内的生物利用度较低,与血浆蛋白结合率较高,且GE与AA大鼠血浆蛋白结合率没有浓度依耐性。推测GE在AA大鼠体内的代谢部位是肠道。
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