有机-无机复合材料兼备有机材料和无机材料的优点，综合性能优异，应用广泛。在有机聚合物基体中添加无机粒子制备两相分散均匀的有机-无机复合材料一直是热点，无机粒子在聚合物基体中的均匀分散问题和两相界面结合问题制约着有机-无机复合材料的发展。本文采用机械力化学法对二氧化硅进行表面有机改性处理，选取苯乙烯和甲基丙烯酸甲酯两种活性单体为有机改性单体。通过粒径分析、红外光谱分析、活性指数测定、热重分析、表面润湿性分析、透射电镜分析等对改性二氧化硅粉体的结构和性能进行表征，对比分析了改性前及改性后二氧化硅的结构与性能，以及两种改性剂的改性效果；将改性后的两种二氧化硅与未改性的二氧化硅添加到不饱和聚酯树脂中，然后通过沉降分析、吸水率、弯曲强度、断面扫描、热分析等对所制备的复合材料的性能进行表征分析。经过高能球磨苯乙烯和甲基丙烯酸甲酯改性后，苯乙烯改性无机粒子的平均中位粒径为1.849μm，甲基丙烯酸甲酯改性二氧化硅平均粒径为1.687μm，粒径分布较宽；苯乙烯改性二氧化硅粒子的活性指数最高可达93.5%，而甲基丙烯酸甲酯改性二氧化硅的活性指数仅为60.5%；改性粉体浆料具有一定的沉降稳定性，沉降物为絮状物，不会结块，甲基丙烯酸甲酯改性粉体的沉降物结合成密实硬块；苯乙烯改性粉体的表面具有良好的疏水性，表面接触角可达128.8°，甲基丙烯酸甲酯改性二氧化硅的表面接触角仅为41.7°，未改性粉体材料则具有极强的亲水性；经过球磨改性后粒子的形状不规则，尺寸不均一，苯乙烯改性粉体表面含有一层透明有机包覆层；经过红外分析表明表面的有机物与无机粒子之间存在化学键的链接；热分析结果定量表明苯乙烯改性粉体表面接枝有机物的含量约为4.39%，而甲基丙烯酸甲酯改性粉体的表面接枝率仅为1.8%；正交实验优化分析了工艺条件对改性效果的影响，结果表明球料比对有机改性的效果影响作用最大，球磨时间的影响次之，球磨转速的影响作用最小。对所制备的复合材料进行分析表征得知：改性后的二氧化硅/不饱和聚酯复合浆料具有良好的沉降稳定性，所制备的复合材料吸水率低，添加未改性二氧化硅使复合材料的弯曲强度降低了4.89MPa，而添加改性二氧化硅则使复合材料的弯曲强度提高约5～9MPa，改性二氧化硅在树脂基体中分散均匀，相容性好，并且提高了树脂的热稳定性，在相同的失重率下，改性二氧化硅所制备复合材料耐热温度可以提高5～10℃。机械力化学法能够制备出与有机聚合物有良好相容性的无机粒子，在高能球磨作用下，使其表面实现由亲水性向疏水性的转变，大幅度改善无机粒子与有机聚合物的相容性，制备出性能优异的有机-无机复合材料。