负载型Au纳米催化剂及其催化活性研究

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纳米尺寸的金(Au纳米粒子,Au NPs),因其优异的物理化学特性,有望成为组装高活性催化剂的重要单元,由此引发的“淘金热”催生了催化领域系列前沿研究课题。本文工作致力于负载型金催化剂及其催化选择性加氢/脱氢反应的研究,论文分为两部分:  Ⅰ.高效合成Au/碳纳米管复合材料及其催化选择性加氢。  通过壳聚糖(CHIT)功能化的碳纳米管(CNTs)自发还原负于其上的Au3+,开发出一类Au纳米粒子修饰的CNTs复合材料。利用循环伏安法,结合其他谱学表征技术,如SEM/HETEM,XRD和XPS等技术,对Au/CHIT-CNTs合成过程中壳聚糖和碳纳米管的协同作用进行了探讨。研究结果表明,壳聚糖不仅提高了碳纳米管在水溶液中的分散性和稳定性,锚定Au纳米粒子于碳纳米管载体表面以防止他们迁移/聚结,更重要的是,其还能够通过降低碳纳米管的还原电势来促进Au3+的自发还原。  受上述研究结果的启发,将工作扩展至非贵金属/CNTs复合材料的研究,开发出一种在室温,氨水溶液中,快速、高效合成Cu、Co和Ni修饰的CNTs复合材料的新方法。表征结果显示,超小粒径(约3nm)的Cu、Co和Ni颗粒均匀地分布于CNTs表面;氨水是促进CHIT-CNTs自发还原非贵金属离子的关键。  进一步,以水溶液中NaBH4还原对硝基苯酚(4-NP)制对氨基苯酚(4-AP)为探针反应,前述所得纳米复合材料对该反应均表现出高效催化选择加氢性能。  Ⅱ.单分散高比表面纳米孔SiO2的制备及其负载的Au催化剂催化选择性脱氢。  首次采用界面缩聚,在没有模板剂存在条件下合成出BET比表面积高达530~900 m2/g,孔容为0.3~0.6 cm3/g以及窄孔径分布(4~6 nm)的单分散纳米孔SiO2。以此为载体合成的负载型Au催化剂对甲酸选择性分解制氢反应表现出极其优异的催化性能。在363K,1.32wt%Au/SiO2催化剂上,甲酸分解反应的转化频率(TOF)高达1356 h-1,是相同条件下商品SiO2负载的Au催化剂活性(TOF为55 h-1)的33倍。显然,这种首创的界面法制备的SiO2作为Au催化剂的载体有其独特的优越性及有效性。
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