论文部分内容阅读
多环芳烃(PAHs)是一类在各种环境介质(大气、水、土壤和沉积物)中广泛存在的持久性有机污染物。其化学性质稳定,具有高的沸点和辛醇-水分配系数,低的蒸气压和水溶性,易在沉积物中积聚而对底栖生物造成损害,产生生态风险。PAHs容易被生物富集,并通过食物链的传导增加人类对PAHs的暴露风险,从而增加人的致癌风险和其他负面健康影响。渤海及邻近海域是我国近海海域的重要组成部分,被经济高度发达的省市环绕。同时也是中国重要的水产养殖区,每年有601万吨水产品(其中贝类382万吨)进入市场,在我国水产市场具有重要地位,直接影响消费者的健康安全。而目前对渤海地区PAHs来源和生态风险的研究还不完善,健康风险的研究未见报道,使得对于该区域的风险研究显得更加紧迫。本文运用轻重比(LMW/HMW)、分子诊断比值法和主成分分析多元线性回归(PCA-MLR)分析三种方法确定渤海地区PAHs的主要来源,分别运用效应区间低值(ERL)／效应区间中值(ERM)和效应临界浓度(TEL)和可能效应浓度(PEL),有机碳归一法和平均效应区间中值商法(M-ERM-Q)评估渤海地区PAHs的单体风险和综合性生态风险,并对渤海地区PAHs的致癌风险,潜在的毒性和致畸性进行评估。主要结论如下：渤海及其邻近海域沉积物中16种优控多环芳烃含量,萘(Nap)、苊烯(Acpy)、苊(Acp)、苯并(a)芘(BaP)只在部分样品中检出,其余12种在所有样品中均有检出,16种PAH总浓度为101.80-1211.81 ng.g-1,平均浓度为388.85 ng.g-1。与其他海区相比,16种优控PAHs浓度处于较低水平。TOC与总PAHs的相关性较差(R=0.31,n=42,P=0.045),表明研究海域表层沉积物对]PAHs和TOC的不均衡吸附。PAHs的环数分布以高环为主。分析结果表明区域PAHs主要来自高温燃烧源,分子诊断比值表明该海域的PAHs比较复杂,主要受到煤炭燃烧源、交通源和石油源的混合污染。主成分分析(PCA)确定煤炭燃烧源、交通源(石油燃烧)、焦化源和石油源为研究海域表层沉积物中PAHs的主要来源,多元线性回归(MLR)分析得出这四种来源对于总PAHs的贡献分别为53.0%,32.6%,10.4%和4.0%。ERL/ERM和TEL/PEL对PAHs单体的生态风险分析表明,苊烯(Acpy)、芴(Flo)、菲(Phe)、蒽(Fla)、芘(Pyr)和二苯并(a,h)蒽(DBahA)在研究海域部分站位偶然会产生负面生态风险。有机碳归一法分析表明,在研究海域的所有站位中,除35站位外,其他站位的有机碳归一化浓度都低于TEC值(threshold effect concentration),说明除35站位存在中低程度的生态风险外,其他站位的生态风险都非常小。M-ERM-Q分析得知研究海域所有站位的M-ERM-Q值均远小于0.1,表明渤海及邻近海域表层沉积物中的PAHs产生环境风险的可能较小,毒性概率小于10%。此外,研究海域PAHs的综合性生态风险低于单体生态风险。研究海域表层沉积物中PAHs通过贝类摄入途径暴露的致癌风险对儿童,青年和成人分别为1.76×10-11-5.40×10-5,3.83×10-12-1.81×10-5和7.77×10-12-1.06×10-4,均值分别为4.12×10-6，5.90×10-7和4.02×10-6。其百分之95分位致癌风险分别为1.12×10-5,1.81×10-6和1.24×10-5,表明对儿童,青年和成人这三类人群均有潜在的致癌风险。七种致癌PAH的致癌风险处于不同水平。七种单体对总致癌的风险的贡献率：苯并(a)芘(BaP)>茚并(1,2,3)芘(InP)>苯并(b)荧蒽(BbF)>二苯并(a,h)蒽(DBahA)>苯并(k)荧蒽(BkF)>苯并(a)蒽(BaA)>屈(Chr)。敏感性分析表明,对三类暴露人群,暴露时间(ED),经BaP标准化以后的致癌PAHs浓度(CS),致癌斜率因子(CSF),贝类摄入速率(IR)和体重(BW)是敏感参数,并且对最终的风险评估结果有较高的影响。致癌PAHs的毒性和致畸标准化浓度(TEQ和MEQ)分别为2.01-79.10 ng TEQg-1和2.02-98.55 ng MEQ g-1均值为19.22 ng TEQg-1和23.21 ng MEQg-1,均远低于世界沉积物中相应的浓度(804.94 ng TEQg-1和895.09 ng MEQg-1)。潜在毒性和致畸分析表明研究海域表层沉积物中PAHs的毒性和致畸风险都很低。此外八种致癌、致畸变PAHs单体对总TEQ的贡献率分别为：BaP (33.73%)、 InP (23.78%)、 BbK(15.23%)、BghiP(11.88%)、DBahA (7.10%)、BkF(4.06%)、BaA(3.33%)和Chr(0.88%)；对总MEQ的贡献率分别为：BaP(35.78%)>InP (23.93%)>BbF(15.07%)>BghiP(12.39%)>DBahA(5.20%)>BkF(3.81%)> BaA(3.14%)>Chr(0.81%)。