论文部分内容阅读
随着人类生产生活需求的日益増大,全球范围内的能源消耗量日益増长,面临着能源短缺与环境污染的双重危机。因此,解决环境和能源问题迫在眉睫。这就促使科学工作者们研发新型高效的环境污染治理方法,其中的光催化技术因其安全环保等性能被认为是一种极具潜力的研究方向。近年来,研究人员发现卤氧化铋BiOX(X=Cl、Br、I)也是一种高效的光催化反应剂,其中的BiOBr因为其较窄的禁带宽度,特殊的电子结构、优良的光电性能以及可见光催化能力较强等,受到了广大研究者的青睐。本研究通过简单的水热法和低温液相法制备了铋基光催化剂BiOBr及Sb2O3/BiOBr复合光催化剂;并借助X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)、紫外可见光谱仪(UV-Vis/DRS)以及N2吸附-脱附等手段对其物相组成、表面形貌、光学特性及比表面积等进行了表征;在模拟可见光条件下以罗丹明B(RhB)为目标污染物评价其在可见光条件下对污染物的降解能力。同时探讨了光催化反应过程中的影响因素如RhB初始pH等对BiOBr及其复合物光催化性能的影响;最后通过光催化反应活性物种捕获实验研究了BiOBr及其复合物的光催化机理,确定了影响铋氧化物及其复合物光催化性能的主要活性物种。所取得的主要研究成果如下:(1)本研究通过低温液相法将Sb2O3与具有层状结构并具备优良光催化性能的BiOBr复合来研究复合物在可见光条件下对RhB的降解。结果表明,水热法制备的Sb2O3/BiOBr之间具有良好的协同作用,这可能与Sb2O3和BiOBr之间异质结的形成有关。同时,Sb2O3的掺杂促进了BiOBr表面OH-的产生,该基团能使更多的h+转化为·OH,降低了光生电子-空穴的复合速率,当Sb2O3的掺杂量为3%时,复合物的光催化性能最优。复合物在可见光催化降解RhB中起主导作用活性物种为·OH。配制的10 mg/L的RhB初始pH在2.5~4.7之间时具有较高的降解率和吸附量。多次循环实验可知,复合物具有较好的稳定性和可回收性。(2)采用混合溴源(CTAB、NaBr)、Bi(NO3)2·5H2O为反应物,乙二醇水溶液为溶剂,利用简单的水热法制备了微球状BiOBr固体。结果表明,以混合溴源制备的BiOBr光催化性能明显优于单一溴源制备的BiOBr。当n(CTAB):n(NaBr)=1:1时,BiOBr光催化性能最佳,50 min内,对RhB的降解率达到了94.46%,比单一溴源制备的BiOBr的光催化性能提高了19.5%左右。这一结果可归因于CTAB的加入使得具有较高活性的(110)晶面暴露。同时,适量CTAB的自模板作用使得制备的微球状BiOBr具有较大的比表面积,有助于有机物的吸附,从而显著提高了BiOBr的光催化性能。BiOBr微球具有较好的稳定性和可回收性,当RhB初始pH在2.2~5.5之间时,RhB均能获得较好的降解效果。(3)综合比较Sb2O3/BiOBr复合光催化剂和BiOBr微球光催化剂,可以看出不论是在实验室制备还是工业生产方面,BiOBr微球均表现出更大的优势,在工业化生产和运用方面更有前景。