氧化铈/纳米石墨复合阴极的制备及降解苯酚的研究

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在电化学氧化法降解有机污染物时,选择适宜的阴极材料不仅抑制阴极析氢反应的发生,而且能够通过阴极反应产生的H2O2和自由基等强氧化性物质提高有机物的降解效果,降低电化学反应的能耗。本论文以纳米石墨(Nano-G)为导电材料,制备了CeOx/Nano-G和Pd/CeOx/Nano-G复合物阴极,研究了苯酚氧化降解的效果。采用化学沉淀法制备了CeOx/Nano-G,优化了复合物的制备条件。通过扫描电子显微镜、X-射线衍射、拉曼光谱和X-射线光电子能谱等方法对复合材料的表观形貌及结构组成进行分析。结果表明,氧化铈均匀分散在纳米石墨表面,粒径约为10nm。在CeOx/Nano-G中,同时存在Ce3+和Ce4+,其中Ce3+浓度较高。采用甲醛还原法制备了Pd/CeOx/Nano-G,通过扫描电子显微镜、透射电子显微镜、X-射线衍射和X-射线光电子能谱等方法对材料进行表征。结果表明,负载的钯以单质形式均匀分散在纳米石墨片层表面,粒径约为8nm。以聚四氟乙烯为粘结剂,乙醇为分散剂制备了CeOx/Nano-G和Pd/CeOx/Nano-G阴极,与钛凃钌阳极构成电解体系,研究了阴极氧还原性能,并考察了电流密度、电解质浓度、电极间距和电解时间等因素对苯酚降解率的影响。结果表明,在隔膜电解槽内,以CeOx/Nano-G和Pd/CeOx/Nano-G为阴极时产生的过氧化氢和羟基自由基浓度均高于Nano-G电极,其中羟基自由基在苯酚降解中起主要作用;当电解质浓度为0.1mol/L的硫酸钠,电极间距为4cm,初始pH为7,电流密度为39mA/cm2,苯酚初始浓度为100mg/L,持续曝气条件下,电解120min,上述两个复合物阴极对苯酚的降解率分别达到93.6%和99.6%。
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