自从富勒烯以及石墨烯被发现以来,自组装纳米材料以及二维材料逐渐进入人们的视野,并在近十几年来引起广泛的研究。不同于三维晶体材料,低维材料往往表现出不同于体相的新奇性质。在未来的纳米器件、自旋电子学、催化等领域有着广阔的应用前景。随着工业技术的发展,人们对纳米尺度的器件需求变得越来越高,因此寻找稳定并具有优良特性的自组装团簇,变得越来越重要。此外,人们对于新型的二维材料的探索也在如火如荼的进行。近年来人们在二维材料的探索中取得了巨大的进步和发展。在石墨烯启发下,人们慢慢将研究热点从Ⅳ族二维材料拓展到多元二维材料,尤其是过渡金属碳化物,过渡金属氮化物以及过渡金属硼化物的广泛研究。实验和理论上发现越来越多的二维材料可以稳定存在,甚至可以实现对电子结构的人工调控。因此,继续寻找新型的二维材料,探索其新奇的物理化学性质,并对其进行人工调控依然是近年来的一个研究热点。本文研究内容如下:（1）双过渡金属内嵌Si团簇Ti2Sin（n=3-24）的几何结构演化和电子结构的研究。我们使用遗传算法结合密度泛函理论,系统地研究了Ti2Sin（n=3-24）的几何结构和电子结构以及磁性。通过遗传算法的全空间搜索,计算了从n=3到n=24的基态以及11个亚稳态。其中我们主要针对每个构型中能量最低的三个结构,来分析其几何对称性和稳定性以及电子结构和磁性。结合平均结合能、Si原子嵌入能和二阶差分能可以得到如下结论,Ti2Si4是最稳定的结构,它在Ti2Sin（n=3-24）的尺寸范围内具有最高的Si嵌入能以及二阶差分能,而且能隙也最大。其次比较稳定的是Ti2Si13、Ti2Si21、Ti2S15和T2Si7。通过对比可以发现,在小尺寸中,主要决定团簇稳定性的是几何结构,如Ti2Si4具有D4h的对称性,Ti2Si7具有C2v的对称性。随着尺寸的增长,电子壳层逐渐占据了主要因素,如Ti2Si15和Ti2Si21团簇,它们分别具有68和92电子。对于团簇的结构演化,我们可以发现,当n>21时团簇的稳定性开始变弱,说明团簇在Ti2Si21时趋于饱和。而且基本形成了封闭的Si笼。双过渡金属内嵌Si笼可以明显的增强其稳定性,为制备新型纳米材料提供了一种可行思路。（2）基于反对称车轮结构的Si12团簇中三过渡金属内嵌后的结构和磁性研究。我们讨论了 3个过渡金属掺杂Si12团簇的混合团簇情况。通过遗传算法结合密度泛函原理搜索出Tm3Si12的基态。除了Sc3Si12之外,其他基本保持在六边形反对称棱柱的车轮结构,三个过渡金属原子位于轮轴处。Ti3Si12是反铁磁态的,而V3Si12,Cr3Si12和Mn3Si12都是亚铁磁态的。其中Mn3Si12的结构有较大的扭曲,对称性降低。在对其阴离子和阳离子的研究后发现Mn3Si12具有非常明显的磁性转变,在磁性器件方面有着很高的潜在应用价值。对于两种元素掺杂的情形,我们发现,经过遗传算法搜索,也基本能够保持在车轮结构的构型。而且大部分都呈现出亚铁磁态。而VTi2Si12,CrTi22Si12和MnCr2Si12的团簇构型会随着电荷的得失发生磁性变化。在我们列出所有的团簇构型的能隙后发现一个有趣的规律,60个价电子具有非常好的化学稳定性,这给超原子模型提供了一个新的图像。（3）新型过渡金属碳化物的预测、电子结构、应用、以及电子结构的调控。预测了3种二维过渡金属碳化物,结构都属于正交晶系,过渡金属是6配位与C原子成键,C原子属于4配位与过渡金属成键。通过声子谱的计算证明了3种过渡金属碳化物的稳定性。通过分子动力学模拟,其中MnC2大致能稳定在300 K以下,VC2和V1/2Mn1/2C2则至少能稳定在1000 K以下。其中MrnC2为近邻反铁磁,且能带中有Dirac电子态,其电子费米速度约为5.37 × 105 m/s显示出较好的输运性质。对于V2和V1/2Mn1/2C2体系没有磁矩。VC2、V1/2Mn1/2C2和MnC2的面内杨氏模量分别为70.8N/m,83.7 N/m和73.6 N/m。通过对VC2和V1/2Mn1/2C2吸附Li原子的研究,我们可以发现,这两种过渡金属碳化物具有优异的吸附性能以及较低的扩散能垒,有一定的Li离子电池领域的应用前景。对于过渡金属碳化物的表面钝化,我们发现通过F或者O原子在VC2和V1/2Mn1/2C2表面钝化后会产生磁相变。