3-氨基-2,4-二氰基芴类新型有机荧光分子的合成及光电性质和光催化活性研究

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有机荧光材料在近几十年来得到了快速的发展,因其价格低廉、无重金属污染、结构易修饰等优势,已被广泛应用于有机固体激光、有机发光二极管、有机场效应晶体管、智能材料、生物成像、生物化学传感、光催化等各个领域。本论文对有机荧光材料的机理和应用进行了详细的描述和研究,并合成了一系列2,4-二氰基-3氨基芴类有机荧光材料,在有机发光二极管器件制备、聚集荧光及力致变色材料、有机小分子光催化等领域有突破性进展,主要的内容和结果如下:1)3-氨基-2,4-二氰基芴类有机材料结构与OLED器件效率关系研究合成了一系列3-氨基-2,4-二氰基芴衍生物,包括3-氨基-2,4-二氰基--1-(4-二苯氨基苯基)-9氢-芴(1a)及其分别带有甲基、乙基、正丁基和正庚基侧链的衍生物1b、1c、1d和1e,还有3-氨基-2,4-二氰基-1-(4-咔唑-9-基苯基)-9氢-芴(2a)及其带有甲基和正丁基侧链的衍生物2b和2c,以及3-氨基-2,4-二氰基-1-(4-(10氢-吩噁嗪-10-基)苯基)-9氢-芴(3a)及其带有甲基和正丁基侧链的衍生物3b和3c。对这些分子在溶液下的光谱性质进行了详细的研究,并最终将这些分子作为荧光材料应用到OLED器件中,分别制备了纯有机小分子薄膜器件和PVK掺杂薄膜器件,对比了具有不同侧链长度的化合物在两种条件下的电致发光效率,最终在PVK掺杂的条件下得到了最高的器件效率,1a的最大EQE达到2.3 14%,3a的最大EQE达到2.099%。2)以吩噁嗪为给体的3-氨基-2,4-二氰基芴衍生物及其前体的聚集荧光及力致变色效应研究对两个具有固体荧光性质的吩噁嗪衍生物:吩噁嗪苯甲醛(3.1)和3-氨基-2,4-二氰基-1-(4-(10氢-吩噁嗪-10-基)苯基)-9氢-芴(3a)进行了深入研究。证实了这两种化合物同时具备聚集诱导荧光发射(AIE)、结晶诱导发射(CIE)及晶型依赖荧光发射(PDE)特性。通过利用不同溶剂蒸发的方法,得到了 3.1的两个单晶和3a的三个单晶,对单晶数据进行了详细的分析,发现吩噁嗪和苯环之间的二面角直接影响着电子给体和受体的共轭作用,较大的二面角会导致荧光发射的蓝移。同时还发现如果晶体具备较大的晶胞体积和较低的密度,意味着晶体内部较为松散的堆积模式,更容易使晶体在应力下改变形态,从而显示出机械应力荧光变色现象。3)3-氨基-2,4-二氰基-芴类荧光分子在光催化中的应用将此前合成的一系列3-氨基-2,4-二氰基芴类化合物作为有机小分子光催化剂应用到α-氨基酸与芳香腈脱羧偶联反应中,其中3-氨基-2,4-二氰基-1-(4-咔唑-9-基苯基)-9氢-芴(2a)能够实现最佳的催化效果,对羧酸和芳烃均能实现较宽的底物范围,为小分子脱羧偶联反应发展了一种简单、绿色的新型催化剂。
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