分子筛是化学工业中最重要的非均相催化剂,因具有规则均匀的孔道结构,较高的比表面积,独特的催化择形性,优良的骨架结构稳定性,可调控的活性位点以及适宜的酸性,一直以来都在石油化工以及能源等领域占据着重要的地位。二十世纪八十年代,在传统分子筛蓬勃发展的同时,另一类重要的分子筛家族,磷酸铝分子筛,也相继被开发出来。其具有更加丰富的骨架元素组成,尤其是杂原子的引入,为分子筛骨架带来优异的催化以及吸附分离等性能。在这其中,硅取代磷酸铝（SAPO）分子筛作为磷酸铝分子筛家族尤为重要的一员得到了广泛的关注和研究。硅原子的引入赋予了电中性的磷酸铝分子筛的骨架酸性,引入的硅原子的含量及其落位的不同将会影响活性中心的强度和分布,进而影响SAPO分子筛的催化以及气体吸附分离等性能。硅原子进入骨架后容易聚集形成硅岛,而且很难通过传统的表征技术来确定其分布状态。因此,实现原子尺度上调控硅原子在SAPO分子筛中的特定分布具有极大的挑战性。本论文以具有8元环孔道结构的小孔分子筛SAPO-35（LEV）作为研究对象,采用一种新的有机模板剂N-甲基哌啶（NMP）,针对硅原子在SAPO-35分子筛中的落位分布及含量进行了有效调控,同时探究了相应调控方式对SAPO-35分子筛的甲醇制烯烃（MTO）催化性能及二氧化碳吸附分离性能的影响。结果表明,模板分子和SAPO骨架之间的主客体相互作用决定的硅原子特定分布的不同是引起SAPO-35分子筛性能差异的原因,同时SAPO分子筛的骨架硅含量是影响其CO2吸附分离性能以及MTO催化性能的关键因素。本工作为其他SAPO分子筛材料的设计合成与性能优化提供了一定的指导。论文取得的主要成果如下:1.首次以NMP为模板剂在水热条件下合成了无硅岛存在的,且硅原子均为孤立状态（Si（4Al））的SAPO-35分子筛,其热稳定性明显优于以六亚甲基亚胺（HMI）为模板剂合成的与之具有相同硅含量以及配位环境的传统SAPO-35分子筛。同时NMP导向合成的SAPO-35分子筛明显具有更长的MTO反应的催化寿命。NMP与HMI导向合成的SAPO-35分子筛在硅含量和合成方法相同,晶体尺寸和结构性质非常相近的情况下展现出了不同的理化性质。在44697个结构模型的高通量计算的辅助下,同时结合如29Si固体核磁,同步辐射XRD晶体结构解析等先进的表征技术,揭示了模板分子和SAPO骨架之间的主客体相互作用决定的硅原子的特定分布情况,这种特定分布的不同正是引起SAPO-35分子筛性能差异的原因。本论文从原子尺度上为基于模板法调控的硅原子在SAPO分子筛中的特定分布提供了一个新的视角,也为今后设计合成具有最优化硅分布的分子筛催化剂开辟了一条新的途径。2.以NMP为模板剂,在水热条件下合成了一系列具有不同硅含量的SAPO-35分子筛,SAPO-35＿x（x:Si/（Si+P+Al）,以摩尔比计）。其中,具有中等硅含量的酸性最强的SAPO-35＿0.14展现了最高的CO2吸附量,是已报道的分子筛中具有最佳的CO2吸附性能的材料之一。计算结果表明,酸性增强导致了吸附热的提高,增加了SAPO-35＿0.14的无机骨架与CO2气体分子之间的相互作用,进而提高了样品的吸附量。此外,增强的酸性可以大大地提高SAPO-35分子筛的CO2/N2分离能力,通过理想溶液吸附理论（Ideal Adsorbed Solution Theory,IAST）模型计算了不同样品分离CO2/N2的选择性,SAPO-35＿0.14展现出了最高的CO2/N2分离比。随后的CO2/N2二元混合组分固定床穿透实验证明了该样品优异的CO2/N2分离性能以及稳定的循环再生性能,具有潜在的实际工业化应用的前景。上述研究结果表明,SAPO分子筛的骨架硅含量是影响其CO2吸附分离性能的关键因素。通过选择合适的模板剂,调变SAPO分子筛的硅含量,进一步调节其酸性,对合成具有优异的CO2吸附分离性能的SAPO分子筛具有重要意义。3.以NMP为模板剂,采用晶种辅助微波法实现了SAPO-35分子筛的纳米化。相较于传统水热法合成的SAPO-35分子筛,纳米晶体的尺寸减小了100倍左右。同时NMP可调节的硅含量范围远宽于传统SAPO-35分子筛的硅含量范围,重要的是,其可将纳米SAPO-35分子筛的最低硅含量降至5%。具有最低硅含量的纳米SAPO-35分子筛因晶体尺寸和酸性的下降,在MTO催化反应中展现了显著延长的催化寿命及良好的低碳烯烃选择性。相较于其它具有更高硅含量的纳米SAPO-35分子筛,此样品展现出了最佳的MTO催化寿命,高于以往文献报道的SAPO-35分子筛的催化寿命,甚至超过一些传统SAPO-34分子筛的水平。到目前为止,传统的SAPO-35分子筛由于有限的催化寿命而尚未被认为是MTO反应优良的催化剂。然而,经过优化合成方式以及调控硅含量后得到的纳米SAPO-35分子筛有望成为MTO反应潜在的催化材料。本论文提出的晶种辅助微波合成法与模板调控硅含量相结合的策略可为其他SAPO分子筛的合成及性能优化提供一定的借鉴。