石墨烯/二氧化锰/聚苯胺复合材料的制备及其电化学性能研究

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近年来随着能源危机的加剧和电动汽车产业的迅速发展,储能材料领域的研究也发生了快速的增长。超级电容器作为一种新型的储能元件,主要用于电动汽车和不间断电源等领域。如何提高超级电容器电极材料的比容量、倍率性能及循环稳定性仍是当今相关领域的主要研究课题。其中,通过制备不同类型的复合材料来改善超级电容器电化学性能被认为是一条极为有效的途径。本文首先通过界面聚合法制备了HCl、HCSA和HCl O4掺杂的聚苯胺电极材料。研究发现,HCl O4掺杂的聚苯胺分子链沿平行和垂直于链长方向的排布更为有序,且分子链中具有更多的共轭结构。电化学性能研究发现,HCl O4掺杂的聚苯胺具有更低的电荷转移电阻和更高的比容量,在5 A/g电流密度下比容量仍可达339 F/g,表现出最好的电化学性能。通过溶胶-凝胶法制备了Mn2O3粉体,并在此基础上制备了不同形貌的Mn O2粉体。探索了前驱体溶液p H值、煅烧温度、煅烧时间和升温速率对Mn2O3晶体结构的影响。并探究Mn2O3在锂离子电池中的储锂性能,这种由纳米颗粒堆积成的片层多孔结构的Mn2O3可有效缓冲嵌锂/脱锂过程中的体积膨胀,从而表现出良好的循环稳定性及倍率性能。以氧化石墨烯作为模板剂来制备Mn O2粉体时,随氧化石墨烯加入量的增加,Mn O2由长度为200 nm直径为20 nm的纳米棒转变为直径约为20 nm的纳米颗粒,且由?-Mn O2逐渐转变为无定型态,结晶性降低。由于Mn O2粉体比表面积的增加,其比容量及倍率性能也有所改善。为进一步改善电极材料电化学性能,制备了石墨烯/二氧化锰复合材料和石墨烯/二氧化锰/聚苯胺三元复合材料。研究发现,采用水热法制备石墨烯/二氧化锰复合材料时,Mn Cl2·4H2O和KMn O4的用量能够控制Mn O2纳米片在石墨烯表面的生长过程,影响复合材料的微观形貌。当Mn Cl2·4H2O用量为3 mmol时Mn O2纳米片能够均匀生长在石墨烯表面,复合材料的电子导电性明显提高,使其比容量、倍率性能及循环稳定性均有所提高。在与聚苯胺进一步复合制备三元复合材料时,三元复合材料中适量的片状石墨烯/二氧化锰复合材料可阻碍聚苯胺分子链的紧密堆积,有利于电解液的充分亲润,使得聚苯胺的高比容量得以充分发挥,同时具有良好的倍率性能;三元复合材料在Na2SO4与H2SO4混合电解液中的电化学性能随两者配比的变化而变化,在Na2SO4电解液中,复合材料的电化学性能下降较为严重,在混合电解液中,随H2SO4浓度的降低,复合材料的比容量及倍率性能略有下降,在0.25 mol/L H2SO4与0.75 mol/L Na2SO4混合电解液中,复合材料的循环稳定性最好。
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