【摘 要】
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近年来,低维铅基卤化物由于具有灵活的结构可调性,简易的制备方法,高的载流子迁移率以及高的光致发光量子产率（PLQE）等优势,在发光二极管,太阳能电池等领域得到了广泛关注。其中,低维铅基卤化物由于其固有的宽带发射特性,在制备白光发光二极管（WLED）方面具有重要应用。本文主要以有机阳离子的结构导向作用为指导,选用不同种类的有机胺作为阳离子,以氯化铅或溴化铅作为光学活性中心,合成出低维有机-无机杂化卤
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近年来,低维铅基卤化物由于具有灵活的结构可调性,简易的制备方法,高的载流子迁移率以及高的光致发光量子产率（PLQE）等优势,在发光二极管,太阳能电池等领域得到了广泛关注。其中,低维铅基卤化物由于其固有的宽带发射特性,在制备白光发光二极管（WLED）方面具有重要应用。本文主要以有机阳离子的结构导向作用为指导,选用不同种类的有机胺作为阳离子,以氯化铅或溴化铅作为光学活性中心,合成出低维有机-无机杂化卤化铅功能材料。研究的内容和取得的成果归纳如下:（1）以不同种类的有机阳离子为结构修饰策略,通过简单的溶剂热反应,合成出两种0D杂化溴化铅化合物—[Me BAPIm]2Pb3Br12（Me BAPIm=2-甲基-1,3-二（3-氨丙基）咪唑烷）（1）和[PMDPTA]2Pb3Br12（PMDPTA=五甲基二丙烯三胺）（2）。这两种化合物都含有由[PbBr6]八面体通过面共享连接而成的[Pb3Br12]6-三聚体。在紫外光激发下,化合物1表现出覆盖整个可见光光谱的宽带黄光发射,PLQE为4.57%。基于稳态、温度依赖和时间分辨发射光谱等系统表征,可以将宽带光发射归因于自陷激子。将化合物1的样品涂覆在蓝光发光二极管上,制造出了WLED。（2）通过利用具有光学活性的1,3-二（4-吡啶基）丙烷（BPP）作为有机阳离子,成功合成了两种含有1D[Pb2X6]2-双链的杂化卤化铅化合物—[H2BPP]Pb2X6（X=Br:3和Cl:4）。在紫外光激发下,化合物3和4表现出宽带黄绿色发射,PLQE分别为8.10%和4.84%。根据时间分辨光谱和温度依赖光谱以及理论计算等系统表征,该宽带光发射来源于高能量蓝光和低能量黄光光谱的组合,这种组合可以归因于有机组分和无机组分各自的贡献。本工作证明了有机组分对光物理性能的巨大贡献,也为通过合理组合不同组分的双发射特性来实现宽带光发射提供了一种新的设计策略。（3）通过选择不同种类的有机阳离子作为模板,成功合成了三种新的一维杂化铅卤化物—[（Me）4-pipz]PbCl4（5）,[（Me）4-pipz]PbBr4（6）和[DAPr-pipz]PbCl4·H2O（7）。这三种化合物的无机部分都包含由[PbX5]（X=Cl,Br）四方锥通过纯角共享连接而成的1D[PbX4]2-链。其中,化合物7在紫外光激发下呈现黄绿色发射,PLQE为1.64%。该工作为理解结构和光致发光之间的关系提供了一个新的结构模型。
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