汞具有毒性高、挥发性强、持久性好、生物累积性强等特点,已成为世界上最具危害性的环境污染物之一。近年来,其排放控制技术引起了世界范围内的广泛关注,目前燃煤烟气的脱汞技术已被广泛研究,但关于天然气中汞脱除技术的研究仍不够深入。天然气中的单质汞有着极大的危害,汞的积累会侵蚀铝热交换器造成安全事故,同时汞会随着天然气的燃烧释放而危害人类健康。大量的研究表明脱除Hg0最有效的方法之一就是用固体吸附剂吸附,因此,对于天然气脱汞吸附剂的研发有着重要的意义。本文以化学还原法合成了 C-AgNPs/4A-zeolite复合吸附剂,研究了合成过程中超声波和保护剂的运用对减小银纳米粒径的影响。根据XRD、XPS和HRTEM表征结果,银纳米在4A分子筛表面以高度分散的元素态存在,粒径在14-17 nm之间。超声波和硬脂酸的运用是减小银粒子粒径的有效方法。制备的C-AgNPs/4A-zeolite吸附剂在在反应空速高达70000 h-1的条件下Hg0脱除率仍保持在97%以上。当汞穿透率达到5%时载银量为1.5%(wt%)的C-AgNPs/4A-zeolite吸附剂的吸附量为1.82 mg·g-1。此外,再生结果表明,吸附剂的脱汞性能经5次循环后保持稳定。然而H2O对Ag/4A吸附剂的Hg0捕获性能有明显的抑制作用。针对银基吸附剂银原子利用率低和遇水失活的缺点,本文建立了一种简便的钝化处理和氨基功能化方法,利用双溶剂法制备合成了高效、耐水的N-Ag/MCM-41复合吸附剂,用于天然气中单质汞的脱除。根据XRD、XPS表征结果,甲基成功地负载到了 MCM-41分子筛上,银纳米以单质的形式存在。由HRTEM和mapping分析可知,大部分银纳米粒子被限制在MCM-41分子筛的介孔孔道内,粒径分布为1-3 nm。在环境温度下且70000 h-1的高空速下,合成的吸附剂可以完全脱除天然气中的单质汞。当吸附剂的穿透率为5%时,载银量为1%(wt%)的N-Ag/MCM-41的Hg0捕获容量高达6.64 mg·g-1,远高于负载在孔道外的Ag样品(S-Ag/MCM-41)和其它现有的商业吸附剂,同时水蒸气对N-Ag/MCM-41脱除Hg0的抑制作用可忽略不计。此外,N-Ag/MCM-41可以很容易地再生,在五个循环中未发生明显的性能变化。为阐明载银分子筛吸附剂脱汞的吸附过程,结合DFT模拟计算研究了汞原子在Ag(111),(200),(220)和(311)晶面的吸附行为,结果说明汞原子首先吸附Ag(111)晶面上,能够与Ag反应生成银汞齐,为下一步开发载银吸附剂提供了理论依据。