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本论文实验内容主要分为两大部分。第一部分中,针对大孔-介孔复合材料传质性能好而酸性差的现状,本文选用PMMA微球和P123分别作为大孔和介孔模板剂,采取双模板法在酸性介质中一步法直接合成出了大孔-介孔硅铝复合氧化物。考察了PMMA加入量、P123加入量以及硅铝比对合成材料的影响,并且进行了二苯并噻吩(DBT)的加氢脱硫反应,对比了大孔-介孔SiO2和大孔介孔硅铝材料的催化活性。研究表明,通过改变PMMA用量和P123用量可以影响最终材料的形貌,而且都存在最优的添加量。而硅铝比的改变只会轻微的影响材料的比表面和孔容,并不会改变其主要的形貌。催化反应结果表明,掺杂Al的大孔-介孔复合氧化物的催化性能更加优越,在300℃时其脱硫率可达79.5%,比未掺杂Al的样品高出27个百分点。通过吡啶红外酸性测试发现,掺杂Al样品催化活性较高的原因是其具有较强的酸性位,同时也证明了Al很好的分散于复合氧化物中。第二部分中,从ZSM-5分子筛催化活性高但传质性能差的特点出发,选用上部分合成的未煅烧的大孔-介孔硅铝复合氧化物首先进行高温(900℃)无氧情况下碳化,将所得碳化后的材料进行干凝胶法晶化,得到具有大孔-介孔-微孔的多级孔ZSM-5分子筛。考察了晶化时间和晶化温度对最终产物的影响,并对比较合适的样品进行了重油微反评价。研究表明,随着晶化时间的延长,材料的结晶度会增加,但是相应的有序介孔结构也会遭到破坏,而晶化温度的改变也会产生类似的影响,最终确定170℃晶化5天为比较合适的实验合成条件。重油微反结果表明,与商业ZSM-5分子筛相比,实验室合成的多级孔ZSM-5分子筛由于具有大孔、介孔等结构,可以明显的提高重油转化率、增加柴油产量和降低催化剂结焦率,特别是柴油产量增加了2.25个百分点。