氧化石墨烯薄膜的选择性传质机制及性能研究

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清洁淡水资源的日益短缺与污染使近年来薄膜过滤与分离技术得到飞速发展。纳米技术在新材料领域取得的巨大进步为开发下一代组成与结构、过滤与分离性能可精确调控的功能薄膜提供了可能。其中以碳纳米管、石墨烯及其衍生物为代表的新型纳米碳材料的研究与发展最为迅速。本论文工作采用改进的Hummers方法及液相剥离法合成了单层氧化石墨烯纳米片。通过多种液相成膜技术(例如:滴加溶液法、真空抽滤法)制备了氧化石墨烯薄膜。研究了其选择性传质机制及过滤、分离性能。系统研究了氧化石墨烯薄膜的选择传质特性及机制。结果表明,液态水在氧化石墨烯薄膜的纳米毛细管通道中可超快速传输,扩散率比体相扩散提升约5个数量级,为氧化石墨烯薄膜在液相传质领域的应用奠定了基础。另外,氧化石墨烯薄膜对水溶液中一系列溶质分子与离子具有选择渗透性。提出并通过第一性原理计算模拟和实验证明了作用机制。氧化石墨烯薄膜的选择传质特性可用于膜分离,在污水处理与再利用及钢铁工业铁基废电解液中的高纯酸提取等领域具有应用前景。将层状双氢氧化物纳米片均匀插入氧化石墨烯薄膜层间,实现了不同种类纳米片异质超晶格复合薄膜的制备。研究了其离子传输特性,发现不同价态金属阳离子严格据其电荷数被有效分离,不受阴阳离子种类的影响。该复合薄膜的电荷驱动离子分离特性在污水处理与再利用、化工精炼及仿生选择性离子传输等领域具有应用潜力。研究了氧化石墨烯薄膜的水脱盐特性。结果表明,在浓度梯度驱动扩散过程中,氧化石墨烯薄膜具有较高的本征水/离子选择度,而在压力驱动过滤过程中,其脱盐率(即水/离子选择度)极低。通过实验和分子动力学计算模拟证实这一矛盾结果源于水/离子选择度与氧化石墨烯薄膜中纳米通道长度及外加压力间的强关联性。该结果为优化氧化石墨烯薄膜在水脱盐领域的应用奠定了基础。为进一步提升氧化石墨烯薄膜的水脱盐性能,将氧化钛纳米片均匀插入其层间,辅以紫外光催化还原,所得还原氧化石墨烯/氧化钛复合薄膜相比于未还原的情况,水通量保持60%,而盐通量降低至5%,在海水淡化领域具有应用前景。
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