多铁和铁电材料的多熵特性研究

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近些年来,基于多铁性材料中多熵效应的固态制冷技术由于其清洁、高效的制冷方式有望取代传统的空气压缩制冷技术,引起了研究者的广泛关注。熵效应是指材料在受到电场、磁场或机械应力等外界作用时发生的等温熵变化或绝热温度变化。根据不同的外界作用,相应的熵效应称为电熵效应(电场)、磁熵效应(磁场)、弹熵效应(机械应力)、压熵效应(静压力)等。本文运用Landau-Ginzburg Devonshire(LGD)理论和热力学理论相结合的方法研究了多铁性EuTiO3薄膜材料和传统的Bal-xSrxTiO3薄膜材料的多熵效应。1.多铁性EuTiO3薄膜材料的多熵效应我们结合修正的LGD理论和热力学理论来研究了多铁性EuTiO3薄膜的多熵效应,同时考虑了薄膜与基底之间的晶格失配压缩应变和机械应力的作用。首先,为了研究EuTiO3薄膜的多熵特性,我们计算了 EuTiO3薄膜的晶格失配应变-温度相图。除了与块状EuTiO3相似的PM-PE和AFM-PE相外,EuTiO3薄膜在受到压缩失配应变时,还会出现AFM-FE、PM-FE和FM-FE相。这不仅与第一性原理计算结果、实验结果相一致,也有利于研究EuTiO3薄膜的多熵效应。研究结果表明EuTiO3薄膜在PM-FE和PM-PE两相的相界附近具有较大的电熵效应。在给定的压缩失配应变时,其绝热温度变化达到3.66K,可以与传统的铁电BaTiO3材料和弛豫铁电材料相媲美。压缩失配应变不仅使绝热温度变化的最大值向更高的温度变化,而且使其峰值增大。其次,在外加机械应力σ=200MPa时,绝热温度差的最大值可达5.31K。计算结果表明,多铁性EuTiO3薄膜在冷却/加热应用中,施加机械应力将是直接诱导优良的熵变响应的有效手段。最后,研究发现EuTiO3薄膜处于低温区的FM-FE相时,当压缩应变um=-4.0%,外加磁场强度差ΔH=5T,其最大绝热温度变化为ΔT(TM)=17.3K。在低温区,由于EuTiO3材料中Eu+2本征的4f轨道上的局域磁矩、较强的磁电耦合效应均对低温区EuTiO3薄膜的磁熵效应做出了巨大贡献。因此,通过适当选择衬底材料,在EuTiO3薄膜中产生压缩失配应力,并施加适当的机械应力,可以成功地调控EuTiO3薄膜具有显著的熵变效应。这将为制冷设备的实际应用,特别是低温固态熵制冷开辟了更多的机会。2.Ba1-xSrxTiO3薄膜的多熵效应运用改进的Landau-Ginzburg Devonshire(LGD)理论和热力学理论,考虑了在一个较小的平面压缩应变的条件下,外界单轴应力和外加电场的施加对Ba1-xSrxTiO3薄膜的绝热温度差的影响。研究结果表明:(1)外场的刺激有效地提高了 Ba1-xSrxTiO3薄膜的多熵效应。由于z方向的单轴应力可以更好地诱导c方向电极化的有序化,使得材料在室温的条件下,较宽的温度区间内发挥着较好的制冷效果。(2)掺杂浓度x=0.4时,单轴应力所带来的绝热温度的变化最高可以达到1.61K,是一个不逊色于电场所带来的绝热温度变化的值,并且在施加电场的同时施加单轴应力可以更加有效地提高Ba1-xSrxTiO3薄膜的多熵特性。掺杂浓度x=0.4时,△Tmax=2.12K,掺杂浓度x=0.3时,ΔTmax=2.35K。因此,在一定的压缩应变下,通过掺杂适当的浓度,施加单轴应力和电场时Ba1-xSrxTiO3薄膜在室温较宽的温度区间具有良好的制冷能力,具有很好的应用前景。
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