随着电子封装、柔性可穿戴产品的发展,对器件的散热要求日益提高。高分子复合材料具有质量轻、制备简单等优点,然而其本身不具有良好的导热性能。研究表明在高分子中添加高导热填料,构筑二维和三维的复合骨架是提高复合材料导热性能的有效途径。本论文以聚乙烯醇（PVA）作为基底聚合物,通过复合不同结构的聚酰亚胺（PI）,并进一步添加具有类石墨烯结构的二维过渡金属碳化物（Ti₃C₂T_x）来提升导热性能。具体研究内容如下:1、PVA/PI/Ti₃C₂T_x导热复合材料的制备及性能研究。将PVA和两种不同结构的聚酰亚胺（PI-1、PI-2）混合不同比例的Ti₃C₂T_x分别溶解在三种不同的溶剂（DMAc、H₂O、DMF）中,制备复合薄膜,发现在DMF体系下制备的复合薄膜表现出了最佳的性能。通过红外光谱、XRD、XPS的等测试手段,对Ti₃C₂T_x进行了结构表征。采用热红外成像仪、导热系数测试仪、拉伸试验机和热重分析仪等分析手段,分别考察了复合薄膜的导热性能、力学性能和热力学稳定性。结果表明:当Ti₃C₂T_x添加量为1 wt%时复合材料的导热性能最好,即当加热20 s时温度达到85.2°C,最大导热系数为0.15 W·m^-1·K^-1;当PI-1混入0.4 wt%的Ti₃C₂T_x后拉伸强度达到了最高的拉伸强度8.22 MPa;基于PI-2的复合薄膜具有更优异的柔韧性,最大断裂伸长率为75.97%;添加Ti₃C₂T_x后,基于PI-1的复合材料热稳定性提高。2、PVA/PI/KH550-Ti₃C₂T_x导热复合薄膜的制备及性能研究。通过氨基丙基三乙氧基硅烷（KH-550）对Ti₃C₂T_x进行表面改性制备了KH550-Ti₃C₂T_x,经过红外、XRD、XPS、SEM和TEM等测试手段,表明成功制备了KH550-Ti₃C₂T_x。在PVA的DMF溶液中分别加入两种不同结构的聚酰亚胺（PI-1、PI-2）,并混入不同比例的KH550-Ti₃C₂T_x,制备了导热复合薄膜。采用热红外成像仪、导热系数测试仪、拉伸试验机和热重分析仪等分析手段,分别考察了复合薄膜的导热性能、力学性能和热力学稳定性。结果表明:当KH550-Ti₃C₂T_x添加量为0.4 wt%时复合材料的导热性能最好,即当加热20 s时温度达到73.5°C,最大导热系数达到0.19 W·m^-1·K^-1;当PI-1混入0.4 wt%的KH550-Ti₃C₂T_x后拉伸强度达到了最高的拉伸强度7.01 MPa;基于PI-2的复合薄膜具有更优异的柔韧性,最大断裂伸长率为71.52%;添加KH550-Ti₃C₂T_x后,基于PI-1的复合材料热稳定性提高。3、PVA/PI/Ti₃C₂T_x三维导热复合材料的制备及性能研究。通过冷冻干燥去除冰模板的方法制备了三维泡沫结构,并将泡沫浸在PI的DMF溶液中,得到柔软的三元复合材料。通过SEM表征确定了复合材料具有明显的三维泡沫结构。利用热红外成像仪、导热系数测试仪和热重分析仪测试了复合材料的导热性能和热力学稳定性。结果表明:当KH550-Ti₃C₂T_x的添加量为1 wt%时,基于PI-2的三维复合材料的导热性能最优,即当加热20 s时最高温度达到75°C,其导热系数为0.24 W·m^-1·K^-1;添加Ti₃C₂T_x和KH550-Ti₃C₂T_x后,基于PI-1的3D复合材料具有最佳的热稳定性。