光敏型高分子基硫化氢(H2S)供体的合成及性能研究

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硫化氢(H2S)是继NO和CO后,新发现的一种信号分子,对细胞具有保护作用。近些年来,H2S在生物学和药理学领域的研究取得了一些重大进展,但仍然有大量的基本问题有待解决。H2S供体,即能够提供稳定H2S的化合物是研究这些问题的基本材料。目前,许多小分子硫化氢释放源已经广泛应用在这些领域,但是由于水溶解性差、体内循环时间短、缺乏靶向性等缺点,很难成为理想的H2S供体。本研究结合高分子药物传输理念和光控制释放药物的方法合理地设计了三种包含偕取二硫醇型基本结构单元的高分子H2S释放源。这种结构单元可以在UV=365nm的光照条件下释放气体信号分子H2S。本论文主要分为三部分:(1)通过RAFT聚合单体AEMA和OEGMA,合成无规水溶性聚合物Poly(AEMA10-co-OEGMA60),然后通过P2O5偶联邻硝基苄硫醇合成无规水溶性聚合物Poly(TK10-co-OEGMA60)UV光敏型H2S供体。研究了此供体在不同光强和不同p H条件下的释放动力学;研究了H2S供体Poly(AEMATK10-co-OEGMA60)及其降解产物Poly(AEMA10-co-OEGMA60)对老鼠肌肉纤维元细胞NIH3T3的细胞毒性;并通过H2S荧光探针分别研究了供体在体外和NIH3T3中的释放。(2)通过mPEG-OH(Mn=550)与乙酰丙酸在高效催化剂HfCl4·2THF催化合成mPEG-OOCCH2CH2COCH3,然后通过P2O5偶联邻硝基苄硫醇合成mPEG-TK脂质体型UV光敏感H2S供体。接着研究了供体的临界胶束浓度(CMC)、其组装的纳米粒子在PBS溶液中的H2S释放动力学、供体封装尼罗红及其光照释放及对NIH3T3的细胞毒性。(3)首先通过RAFT聚合单体AEMA合成含有羰基的聚合物Poly(AEMA)50,然后再聚合OEGMA合成两嵌段共聚物Poly(AEMA50-b-OEGMA75),然后通过P2O5偶联邻硝基苄硫醇合成Poly(TK50-b-OEGMA75)两亲性嵌段共聚物光敏型H2S供体。为了解决UV光在生物系统中应用的局限性,我们引入了β-NaYF4:Tm3+0.5mol%,Yb3+30mol%/β-NaYF4型上转换纳米材料(UNCPs),并研究了在近红外980nm光照下两亲性嵌段共聚物H2S供体封装UNCPs的胶束水溶液中的H2S释放。
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