随着风光发电的发展、新能源汽车和可便携电子设备的大量普及,社会对储能设备的需求急剧提高。锂离子电池作为储能电池中市场占有率最高、技术最成熟、发展前景最为广阔的一种新型器件,有望解决电能的大规模存储这一难题。碳基负极材料在锂电池中应用广泛,前景光明:石墨负极材料商业化最为成功,占负极材料出货市场的主要部分;石墨烯、碳纳米管等新型碳材料在新型负极材料的设计中发挥重要作用,有效地提高了锂电池的电化学性能。本文使用基于密度泛函理论的第一性原理计算,对改性石墨炔、改性石墨烯的储锂机制进行了系统的研究,从原子尺度探究负极材料的微观结构变化对材料宏观储锂性能的影响,为未来锂离子电池负极材料的设计和器件的优化提供理论支撑和指导。本论文从第一性原理出发,系统地研究了氮族元素掺杂的石墨二炔（GDY）的储锂机制和储锂性能。我们发现:1.通过在GDY的苯环位置进行氮族元素的掺杂会较显著影响GDY的结构,导致相邻苯环间的孔洞由三角形变成面积为原来六倍大的六角形孔洞,从而为锂离子提供更多的吸附位点;2.掺杂后的GDY的导带底和价带顶主要由C的Pz轨道贡献,这导致GDY的大多数吸附位点分布在面内;3.受电负性和孔洞尺寸的影响,磷掺杂的GDY（P-GDY）拥有最大的储锂容量(1949mA·h·g-1),比未掺杂的容量提升了2.6倍,且锂离子在其表面上的迁移势垒也显著降低。此外,本论文还研究了石墨烯/二氧化硅和石墨烯/MXene两种复合材料的储锂机制和储锂性能。研究发现:石墨烯与二氧化硅和MXene组成复合材料能够显著提高材料的稳定性,此外在石墨烯与二氧化硅的界面相互作用下,复合材料的储锂容量得到显著提升。本论文从第一性原理出发,从原子尺度系统地研究了二维石墨炔和石墨烯材料的修饰改性对材料宏观储锂性能的影响,通过对比材料在改性前和改性后的几何结构、电子结构、吸附行为、储锂容量、迁移势垒等性质,我们发现元素掺杂和组成复合材料能够显著提升碳基负极材料的储锂性能。我们的研究为未来锂离子电池负极材料的设计和器件的优化提供理论支撑和指导。