石墨烯的单原子层二维晶体结构赋予了其出色的机械、电学和功能特性,受到了科学界的广泛关注。随着研究的深入,石墨烯天然的广谱抗菌功能被进一步挖掘,这为其在生物医学领域的应用提供了更多可能。然而,目前普遍使用的石墨烯大多是由化学氧化法制备而成的,由于制备方法的局限性决定了该类石墨烯表面存在大量缺陷,晶体结构的完整性也被严重破坏,因而前述石墨烯的本征特性难以完美体现。同时,制备过程中采用的强酸和强氧化剂在石墨烯表面的残留进一步限制了其在生物医学领域的应用。此外,这种表面有较多含氧官能团的石墨烯会使人体细胞产生氧化应激反应而面临多种生物安全风险。因此,开展晶体结构完整和表面少缺陷的高品质石墨烯的制备是该领域的研究重点和挑战。在此基础上开展生物医用石墨烯-高分子功能复合材料的制备以及应用研究也是必要而迫切的。本论文以机械剥离法制备晶体结构完整石墨烯为基础,通过石墨烯与高分子基材的界面作用与相容性调控,设计了多种具有优异功能特性的生物医用复合材料。系统开展了高品质石墨烯的机械剥离制备机理和石墨烯-高分子功能复合材料的构筑与性能研究。具体研究内容如下:第一,采用天然高分子牛奶蛋白分子链辅助超声剥离鳞片石墨制备了高浓度的石墨烯分散液。其中分散的石墨烯具有较少的层数和完整的结构,同时表现出良好的生物安全性。冷冻干燥该分散液获得的石墨烯粉体因牛奶蛋白中β-酪蛋白和β-乳球蛋白的修饰与隔离,不会发生严重团聚,可在水中被快速简便地二次分散。在此基础上,通过浸渍涂覆方法制备了棉/石墨烯复合抗菌敷料。该敷料上负载的石墨烯的锋利边缘能够对细菌细胞膜产生机械损伤,因此具有良好的抗菌性能。在表征了棉/石墨烯复合抗菌敷料的生物安全性基础之上,使用小鼠模型对比研究了棉/石墨烯复合抗菌敷料和普通医用敷料对小鼠大面积伤口愈合情况的影响。结果表明,棉/石墨烯复合抗菌敷料能够显著缩短小鼠伤口的愈合周期。第二,为进一步提高物理机械剥离法制备石墨烯的效率和样品品质,从“胶带法”制备石墨烯获得灵感,以天然蜂蜜作为粘性剥离介质在三辊研磨机上连续剥离鳞片石墨制备了高品质石墨烯。该制备方法的产率以及石墨烯的单层率均高于目前所报道的传统机械剥离方法。采用上述石墨烯,通过溶液复合和凝胶纺丝技术制备的聚乙烯醇(PVA)/石墨烯复合纤维具有良好的机械性能,其拉伸强度接近纯PVA纤维的三倍。该石墨烯复合纤维还表现出优异的抗菌、抗紫外线辐射和可靠的生物安全性。分别采用PVA/石墨烯复合纤维和普通医用手术缝合线处理小鼠的感染伤口,对比两种手术缝合线对小鼠伤口愈合周期的影响。结果显示,以PVA/石墨烯复合纤维缝合的小鼠伤口愈合周期更短。这与PVA/石墨烯复合纤维能够为伤口处皮肤提供可靠的对合支撑以及其优异的抗菌性能有关。第三,采用聚二甲基硅氧烷(PDMS)做为粘性剥离介质,在三辊研磨机上剥离鳞片石墨实现了“一步法”制备PDMS/石墨烯复合可穿戴和可植入的应变传感器。均匀分散在PDMS基体中的石墨烯不仅为传感器提供了导电网络通路,同时通过传递应力、改变裂纹生长方向以及尖端屏蔽效应等作用显著提升了PDMS的拉伸强度。这种通过简便方法制备的具有丰富导电通路的传感器不仅能够实现小于1%的应变检测,而且可以准确检测高达225%的应变。论文中将具有优异抗紫外线辐射功能和良好皮肤附着性的PDMS/石墨烯复合传感器用作“电子皮肤”,可以准确监测手指关节和膝关节的活动。此外,PDMS/石墨烯复合传感器具有良好的生物安全性,在生物医学领域的可植入传感设备方面具有潜在的应用前景。