【摘 要】
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随着传统化石资源的不断消耗和环境问题的日益加重,可再生生物质替代传统化石资源成为生产化学品的原料得到推广,生物质在作为燃料以及材料的化学中间体和原料上具有巨大的潜能,其中将醇氧化成相应羧酸的过程一直受到广泛关注。特别地,乳酸作为一种极为有用的化学物质,可用来制造塑料、纤维、溶剂和含氧化学品。本文对开发1,2-丙二醇氧化制乳酸的负载型贵-非贵双金属催化剂进行了研究,考察了金属组分及载体对催化剂特征和
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随着传统化石资源的不断消耗和环境问题的日益加重,可再生生物质替代传统化石资源成为生产化学品的原料得到推广,生物质在作为燃料以及材料的化学中间体和原料上具有巨大的潜能,其中将醇氧化成相应羧酸的过程一直受到广泛关注。特别地,乳酸作为一种极为有用的化学物质,可用来制造塑料、纤维、溶剂和含氧化学品。本文对开发1,2-丙二醇氧化制乳酸的负载型贵-非贵双金属催化剂进行了研究,考察了金属组分及载体对催化剂特征和氧化性能的影响,制备了AuCu1/TiO2、AuCu1/Ce O2、AuFe1/TiO2和AuFe1/Ce O2,通过TEM、XPS和UV-vis等手段对其进行表征,对比分析催化剂在1,2-丙二醇选择性氧化制乳酸中的催化活性,筛选出较优的催化剂,进而对催化剂的制备方法进行优化,并系统地研究了反应条件对1,2-丙二醇氧化制乳酸的影响。研究表明:与AuFe双金属催化剂相比,AuCu双金属催化剂的AuCu纳米颗粒分散均匀,粒径较小,平均粒径在5nm左右;AuCu双金属催化剂的活性及选择性优异。另外,考虑到载体的成本,选出AuCu/TiO2进行优化,发现金属最佳比例为Au:Cu=1:1,AuCu1/TiO2中形成了AuCu合金纳米颗粒。对催化剂制备方法进行优化发现,最优的还原剂为Na BH4,并且不需要经过繁杂的后处理步骤。双金属催化剂AuCu1/TiO2的表面TOF值达到11894 h-1,转化率达到92.37%,其性能优于单金属催化剂Au/TiO2和Cu/TiO2,AuCu1/TiO2表面TOF值接近Au/TiO2的3倍;AuCu1/TiO2对1,2-丙二醇氧化反应的乳酸选择性为94.36%,Au/TiO2的乳酸选择性只有86.21%,说明Cu的加入抑制了Au催化剂的过度氧化。AuCu1/TiO2优异的活性和选择性均证明AuCu之间存在协同作用。最后还研究了反应条件对1,2-丙二醇氧化制乳酸的影响,双金属催化剂AuCu1/TiO2可以在非常温和的条件下（T<100℃,1MPa O2）将1,2-丙二醇选择性氧化成乳酸。另外,1,2-丙二醇和Na OH浓度对AuCu1/TiO2性能的影响表明催化剂氧化遵循双位点机制,Na OH过量会产生抑制作用,Na OH与1,2-丙二醇的最佳摩尔比为2:1。
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