废旧三元电极材料制备锰基催化剂及降解典型苯系物的研究

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对于化工行业产生的废气,相比其它技术,热力催化氧化技术更具优势,它具有处理效率高,催化反应温度低,无二次污染等优点。然而,催化氧化技术面临的最重要问题是催化剂成本价格高昂,它的关键是制备出催化活性高,廉价易得的催化剂。本实验选择以蜂窝状堇青石作为载体,利用废旧三元锂离子电池正极材料作为催化剂的活性组分,通过浸渍法制备整体式负载型催化剂。对废旧三元锂离子电池进行手工拆解,回收负极材料,对正极材料进行处理回收利用。实验通过对正极材料的热重分析,确定煅烧温度为600℃时可以将正极材料中的电解液,胶黏剂以及乙炔黑等物质完全去除。正极材料经过消解,通过ICP-AES测试确定电极材料中金属元素含量,其中锰占66.49%、镍占16.11%、钴占7.94%、锂占7.69%,为制备催化剂做准备。自行设计搭建催化氧化降解装置对所制备的催化剂进行催化活性评价,以甲苯作为目标气体进行降解,探究催化剂中锰的负载量、钴锰摩尔比、焙烧温度以及焙烧时间对催化活性的影响,催化剂的最佳制备条件通过实验探究得到确定:锰负载量为2%,钴锰摩尔比为0.4,催化剂的焙烧温度为500℃,焙烧的时间为6 h,在最优条件下制备一系列催化剂。对所制备催化剂进行结构表征,通过抗压强度、比表面积、X射线衍射测试以及扫描电镜分析,可以得出,浸渍法处理对催化剂的抗压强度影响不大,但会使其表面积急剧增加,主要因为载体成分是镁铝硅酸盐,经过酸处理会形成很多微孔,增加了它与废气的接触面积。其中由废旧三元电极材料制备的三元复合催化剂活性最高,主要是因为它具有更大的比表面积,更多的高活性组分Mn3O4、Mn2O3、CoMnO3。此外还探究了环境工况中反应温度、空速和进气浓度对催化活性的影响,结果显示,处理同等条件下的废气,由废旧三元电极材料制备的三元复合催化剂能耗更低,在所测空速范围内(5732.5 h-1-12420.4 h-1),空速增加,甲苯转化率略有降低,在所测的进气浓度范围内(319.9 mg/m3-2311.2 mg/m3),催化剂对废气浓度的变化具有一定的抗冲击力。对三元复合催化剂催化氧化产物进行分析发现,其对甲苯的降解产物是水和二氧化碳,此外由于三元复合催化剂对甲苯不能够完全降解致使催化剂表面上会富集一定量的甲苯或者一些中间产物,而使用气相色谱检测不到中间产物证明其中间产物的量极其少。废旧三元电极材料在催化氧化催化剂中的应用不仅优化了三元电极材料的回收工艺流程,而且还降低了催化氧化降解挥发性有机物的成本。
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