论文部分内容阅读
组合化学是近20年来发展起来的一种快速合成和筛选大量化合物的新方法，被称为近年来重要的科学进展之一。材料的组合技术发展始于1995年发表在Science上的工作，引起了广泛的关注，随即引发了组合材料研究的热潮。据信，组合材料技术将对材料科学的发展具有革命性的意义。 论文将多相催化剂的组合制备和高通量筛选作为整体进行考虑，并且建立了相应的方法。所建立的组合制备方法不仅可以替代传统的催化剂浸渍制备方法，而且具有更高的工作效率和可重复性。设计了两种可满足不同使用要求的多通道反应器（恒温反应器和快速升温反应器）。通过色谱分析结果对质谱检测结果的校正，实现对质谱结果的定量分析，首次实现对80个催化剂在与固定床反应条件类似情况下的平行反应和快速筛选，不仅使多通道反应结果之间具有可比性，而且高通量结果与传统反应结果间也具有很强的可比性。利用该高通量筛选系统，可以实现每周对400个催化剂的评价，同时给出这400个催化剂上反应转化率、选择性以及反应收率。首次实现对催化剂的组合程序升温表征，拓宽了组合化学的领域。根据多相催化剂制备的特点和多相催化反应的特点，实现催化剂的组合制备及多通道反应结果的同步监测。实现催化剂组合制备仪和多通道催化反应器研制及仪器的自动化：制备系统的制备过程实现了计算机控制，评价系统的所有加热过程也实现了计算机控制。 利用所开发的组合催化技术，对很多新反应进行探索。发现Zn／HZSM-5是有效的甲烷与CO耦合催化剂，而且反应在500℃就可以发生；在探索甲烷与乙烯、甲烷与二甲醚的耦合反应中，发现某些催化上呈现出特殊的反应现象；在CO与NH3的常压反应中，不仅发现有甲酰胺生成，而且个别催化剂上还生成乙烯和氢气：在二甲醚选择氧化催化剂筛选过程中发现Pt／SiO2是高选择性生成甲酸甲酯的有效催化剂。