天然植物砷吸附剂的筛选及改性制备与吸附机理

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随着工业环境污染加重及农用化学物质的广泛使用,粮食、果蔬食品砷污染成为威胁食品安全及人体健康的重要因素。深入研究砷的吸附脱除方法,采用天然植物吸附剂清除加工食品中的砷残留,深入研究开发食品砷脱出方法和工艺,是降低砷等重金属污染和提高食品安全性的重要方法。本文以荔枝皮、花生壳、山楂、柿子、香蕉皮、茶叶渣等天然植物副产物为材料,采用电感耦合等离子体质谱法测定砷含量,开展了天然植物砷吸附材料的筛选与改性、影响改性砷吸附材料的因素及吸附机理研究,主要结果和结论如下:1、天然植物砷吸附材料的筛选与改性。以荔枝皮、花生壳、山楂、柿子、香蕉皮等为材料,采用电感耦合等离子体质谱法测定砷含量,以砷溶液清除率为判断指标,研究筛选确定了适宜的吸附改性材料和制备方法,发现三价砷和五价砷的吸附效果对比中,荔枝皮(LP)的吸附效果最好。利用电镜和红外光谱荔枝皮改性处理制备的磁性荔枝皮复合物吸附剂(MLP)与荔枝皮进行表征观察,确定其表面结构粗糙、疏松、凹凸不平,并有一些官能团的增加和减少,更有利于吸附反应的进行。2、影响改性砷吸附材料的因素。研究MLP的吸附行为和吸附砷溶液的pH值、吸附平衡时间、吸附剂投加量及温度等因素的影响,发现三价砷和五价砷清除率随着pH的增加逐渐增大;随着吸附剂投加量的增加吸附效果逐渐增大,但当吸附剂投加量达到一定量6g/L之后清除效果不再增加或者增加效果不明显;温度对砷溶液吸附效果影响不大,但是温度越低吸附效果越明显。到达最适吸附条件为As(Ⅲ):pH为7.0,平衡时间为180min,投加量6g/L,温度298K。As(V):pH为7.0,平衡时间为90min,投加量为6g/L,温度298K。3、改性砷吸附材料的吸附机理。通过吸附等温线得出MLP对砷溶液吸附符合Langmuir等温线模型,为单分子层吸附,随着温度的升高,对砷溶液的饱和吸附量为均降低。在298K条件下饱和吸附量为As(Ⅲ)为0.181mg/g,As(V)为0.225mg/g。建立吸附动力学模型得出MLP对砷溶液吸附符合准二次吸附动力学模型,R2均高于0.99,理论值和实际值近似。MLP对砷的吸附过程可以通过准二次吸附动力学模型来进行描述。吸附热力学研究可以得出,MLP对三价砷和五价砷的吸附过程中△G小于0,吸附反应是自发进行的,△H小于0,MLP对两种价态砷的吸附都是吸热反应。
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