【摘 要】
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二氧化硅材料理论比容量高,嵌锂电位低,被认为是新型下一代负极材料。但是其体积膨胀大,导致粉化,循环性能较差。离子和电子导电性差,导致倍率性能不佳,首次库伦效率低。另外,研究锂离子电池在高温下的电化学性能具有重要意义。本文以蔗糖为碳源,以正硅酸乙酯水解的二氧化硅为硅源,进行高温热解碳包覆处理,得到不同碳含量的SiO_x@C材料;在最佳碳包覆量的基础上进行LiF掺杂,研究掺杂LiF对材料电化学性能的影
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二氧化硅材料理论比容量高,嵌锂电位低,被认为是新型下一代负极材料。但是其体积膨胀大,导致粉化,循环性能较差。离子和电子导电性差,导致倍率性能不佳,首次库伦效率低。另外,研究锂离子电池在高温下的电化学性能具有重要意义。本文以蔗糖为碳源,以正硅酸乙酯水解的二氧化硅为硅源,进行高温热解碳包覆处理,得到不同碳含量的SiOx@C材料;在最佳碳包覆量的基础上进行LiF掺杂,研究掺杂LiF对材料电化学性能的影响;针对SiOx@C材料首次库伦效率低的缺点,实验中采用预锂化的方法来改善;此外,还用溶胶-凝胶法合成Ga掺杂镍锰酸锂正极材料,重点讨论了该材料高温下的循环性能和不同Ga掺杂量对材料性能的影响。综合物相表征和电化学表征分析后得到以下结论:(1)在高温热解的过程中发生了碳热改性,SiOx中x<2,且最佳碳含量为41.82%,此时电化学性能最佳,首次库伦效率达到69%,当电流密度为0.1 A/g时,比容量是591.3 mAh/g,100次循环后,比容量保持率为94.1%。在0.2,0.4,0.8,1.6,0.1 A/g电流密度下的比容量分别是550、515.8、451.3、359.1、606.9 mAh/g。(2)LiF掺杂能减少电化学阻抗并提高锂离子扩散速率。LiF弹性模量大,在碳酸酯溶液中溶解度低,化学稳定性好,因此能够帮助形成稳定可靠的SEI膜,并能够有效阻止电解液对活性物质的腐蚀。SiOx/LiF@C在0.3 A/g电流密度下循环300次后比容量仍然能够保持在504.2 mAh/g,容量保持率高达96%。SiOx@C在相同测试条件下的保持率是84.7%。(3)预锂化实质是给负极材料补锂,并在其表面形成SEI膜,因此能极大减少首次放电过程中的不可逆容量,提高首效,实验结果表明,预锂化3 min后电池首次库伦效率达到99.27%,且预锂化不会对材料整体电化学性能有太大的影响。(4)用溶胶-凝胶法合成的Ga掺杂镍锰酸锂材料均是无序尖晶石Fd3m结构,且Ga掺杂能够抑制LixNi1-x-x O不纯相的生成,提高样品的结晶度。有最佳掺杂浓度的LiNi0.44Ga0.06Mn1.5O4在3 C倍率下循环100次后,容量保持率为80%,在55℃,1 C下循环50次后容量保持率为98.4%。这些良好的电化学性能要归因于Ga掺杂能够在电极表面形成一层钝化层保持材料结构的完整性,提高材料的导电性,减少极化。
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