芬顿法处理染料废水的废催化剂循环利用研究

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芬顿试剂因形成的芬顿体系发生化学反应生成·OH具有超强氧化性,可以降解有机化合物,从而达到去除污染物的目的。在此基础上的芬顿氧化法具有对环境友好、占地空间小、操作弹性大、初设成本低、氧化能力强等优点,但也存在出水颜色发黄、酸性条件进行反应、H2O2利用率不高等缺点。Fenton处理过程所加入的催化剂最终以沉淀污泥的形式排出,不能循环使用而成为废催化剂,该类污泥一般是按危险废物环境管理要求暂存、转移和处置,不仅对环境造成较大的影响,同时需要很高的环境管理成本和处置成本。本文以活性红2、碱性大红、亚甲基蓝3种染料模拟废水为对象,在试验筛选Fenton处理催化剂并获得最佳条件的基础上,重点研究催化剂失效机理及废催化剂再生的途径与方法,对降低废水处理成本具有实用价值和理论意义。本文进行了如下方面的研究工作:(1)Mn2+、Al3+、Zn2+、Cu2+、Fe3+、Fe2+六种离子分别作为催化剂与H2O2构成(类)芬顿体系进行Fenton氧化实验处理活性红2模拟废水。实验结果表明,Fe3+和Fe2+与H2O2构成(类)芬顿体系效果更好,Cu2+有一定的去除效果,Mn2+、Al3+、Zn2+基本可以认为没有效果。在相同离子浓度的条件下,Fe3+的催化效果与Fe2+相近,表明Fe3+也可以作为Fenton反应的催化剂与H2O2构成(类)芬顿体系产生·OH。(2)Fenton氧化法处理碱性大红模拟废水,去除色度和COD的试剂配比与用量有较大差别。对色度而言,最佳处理条件为:初始p H为3,C(Fe3+):C(H2O2)=1:5、C(Fe2+):C(H2O2)=1:5,反应30min。最佳条件下投加C(Fe3+)=1mmol/L、C(Fe2+)=1mmol/L,C(H2O2)=5mmol/L,此时Fe3+、Fe2+芬顿体系的色度去除效率分别为95.68%、92.30%。对COD而言,最佳处理条件为:初始p H为3,C(Fe3+):C(H2O2)=1:20、C(Fe2+):C(H2O2)=1:30,反应40min。Fe3+与H2O2组成的芬顿体系,最佳条件下投加C(Fe3+)=6mmol/L,C(H2O2)=120mmol/L时,COD去除率为93.37%;Fe2+与H2O2组成的芬顿体系,最佳条件下投加C(Fe2+)=4mmol/L,C(H2O2)=120mmol/L时,COD去除率为96.68%。(3)Fenton反应后的铁泥不能直接作为催化剂重复使用。铁泥失活的原因不是沉淀过滤过程铁损失或沉淀物中有机物残留,而是铁泥沉淀形成过程Fe3+生成羟基化程度比较高的Fe OOH,不能与H2O2发生作用。(4)对铁泥采取活化处理,可以破坏铁离子羟基化结构。考查活化剂投加量、活化时间、活化温度、铁沉淀分离p H和Fenton反应时间等因素对Fenton效果的影响。表明活化剂投加量越多、活化时间越长,Fenton效果越好。活化处理温度对Fenton效果影响不大。铁沉淀分离最佳p H=10左右,过低p H时铁沉淀不完全,过高p H使铁的羟基化更强,均降低铁的催化效果。(5)硫酸铁为催化剂Fenton处理碱性大红模拟废水,初始Fenton条件为:C(Fe3+)=4mmol/L,C(H2O2)=80 mmol/L,反应p H=3,反应40min,沉淀p H=10。活化处理后,改变活化时间和Fenton反应时间,重复使用铁泥作催化剂。在活化时间2h、反应时间2h条件下,铁泥循环利用第1次COD去除率为90.29%,第6次仍能达到81.22%;在活化时间为4h,反应40min条件下,第1次COD去除率为83.58%,5次去除率仍能达到76.78%。(6)硫酸铁作为催化剂Fenton处理亚甲基蓝模拟废水的效果,验证了芬顿法催化剂循环利用的可行性。以硫酸铁为催化剂Fenton氧化法处理200m L碱性大红模拟废水废催化剂循环利用6次的COD去除效果为依据,进行效益分析,可以降低废水处理成本,催化剂循环利用具有经济效益。
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