【摘 要】
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天然产物是从动植物及微生物等体内分离出的一系列次生代谢产物。它们往往含有出色的生物活性及药用价值,在新药研发领域中起着举足轻重的作用。由于许多多天然产物在自然中的含量很少,远远达不到人类的需求,因此,许多化学家们致力于天然产物全合成研究。本论文主要内容分为三个章节:第一章主要节选部分近年来关于各类天然产物的分离及其生物活性的报道来简要概述了这方面的研究进展,并摘取了近年来关于天然产物全合成领域已有
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天然产物是从动植物及微生物等体内分离出的一系列次生代谢产物。它们往往含有出色的生物活性及药用价值,在新药研发领域中起着举足轻重的作用。由于许多多天然产物在自然中的含量很少,远远达不到人类的需求,因此,许多化学家们致力于天然产物全合成研究。本论文主要内容分为三个章节:第一章主要节选部分近年来关于各类天然产物的分离及其生物活性的报道来简要概述了这方面的研究进展,并摘取了近年来关于天然产物全合成领域已有的合成报道来介绍这方面的发展。第二章主要描述对聚酮trypethelone和cereoanhydride的全合成研究。我们课题组通过借鉴K?nig课题组提出的生源合成假说而设计出trypethelone和cereoanhydride的逆合成分析,进而设计出这两种天然产物的仿生合成策略。该策略以环丁烯酮的扩环反应为关键步骤完成了trypethelone核心骨架结构单元的构建,又以trypethelone为原料使用仿生合成策略首次完成了cereoanhydride的全合成研究,并通过单晶数据重新确定了目标分子的结构,这对增进cereoanhydride生源合成途径的理解具有重要的意义。第三章主要描述对三尖杉二萜3-deoxyfortalpinoid F、fortalpinoid A和cephinoid H首次不对称全合成研究。三尖杉二萜类天然产物是从三尖杉当中分离出的一类化合物,该类天然产物具有相同四环骨架(BCDE ring)及不同的A环结构单元。我们课题组利用立体选择性的Pauson-Khand反应高效地完成了对三尖杉二萜类天然产物四环骨架的构建。又以烯烃复分解及随后的消除反应构筑多取代环庚烯酮单元结构后,经过多步转化完成了3-deoxyfortalpinoid F,fortalpinoid A和cephinoid H的首次不对称全合成,这为我们后续的三尖杉二萜类天然产物合成研究奠定了良好的基础。
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