【摘 要】
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CO2的减排、清洁能源的开发是解决温室效应和能源危机的重要课题,而利用太阳光催化CO2合成甲醇是十分有意义的研究方向。在此之前,无机半导体光催化剂被研究者们大量研究。近年来,金属-有机骨架（MOFs）由于也具有光催化性能,而被学者广泛研究。MOFs的主要特征是结晶度和孔隙度,但这不是光催化活性的必要条件。MOFs不是半导体,光生电子因较难迁移而不稳定,在光催化研究中表现的转换频率（TOF）过低。由
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CO2的减排、清洁能源的开发是解决温室效应和能源危机的重要课题,而利用太阳光催化CO2合成甲醇是十分有意义的研究方向。在此之前,无机半导体光催化剂被研究者们大量研究。近年来,金属-有机骨架（MOFs）由于也具有光催化性能,而被学者广泛研究。MOFs的主要特征是结晶度和孔隙度,但这不是光催化活性的必要条件。MOFs不是半导体,光生电子因较难迁移而不稳定,在光催化研究中表现的转换频率（TOF）过低。由于非晶态的金属有机聚合物制备过程简易,有机配体与金属离子的比不受晶体结构的限制,可以更大范围调变材料的带隙,故在光催化应用中具有无限潜力。本文以多孔增透玻璃为基板,采用溶剂热法在其孔结构中制备了非晶有机钛聚合物。以300 W氙灯为光源,在可见光下催化CO2合成甲醇,反应4 h后,甲醇的产量达751.4μmol,TOF值为112 h-1。当以0.1 g NH2-MIL-125（Ti）作催化剂时,甲醇产量为408.2μmol,TOF值仅为0.21 h-1。通过光致变色实验,进一步说明了非晶有机钛聚合物的光催化机理。光致变色实验结果证实了非晶有机钛聚合物中含有长寿命的光生电子,激发电子的复合速率更慢,因此Ti（III）的平衡浓度更高,而光显色反应更明显。为探究材料的热稳定性,本课题分别在200℃、250℃、300℃和350℃下进行了退火实验,结果证明非晶有机钛聚合物的热稳定性更高。用300℃退火后的催化剂进行光催化CO2合成甲醇,4 h后,非晶有机钛聚合物的产量(704.55μmol,105.00 h-1)较退火前无较大变化,而NH2-MIL-125（Ti）的产量(183.94μmol,0.095 h-1)相比新鲜的NH2-MIL-125（Ti）减少了～55%。通过SEM、XRD、N2吸附-脱附、ICP、有机元素分析、XPS、UV-Vis、PL、荧光衰减、UPS、FT-IR等方式对催化剂进行了结构与性能表征,研究了催化剂的形貌,元素组成,金属价态,光生电子寿命及能带结构等性能。
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