交联液晶高分子(Crosslinked liquid crystalline polymers, CLCPs)兼具高分子材料良好的加工性能,机械性能和液晶材料特有的结构有序性,成为刺激响应性形变材料的一个新兴而又重要的分支。同时,在热、电场、磁场、pH值等外界刺激方式中,光能以其特有的环保性、远程可控性、瞬时性等优异的特性,受到更多的关注。随着光致形变,尤其是光致三维形变(弯曲)CLCPs的问世,人们便开始探索如何将其应用在智能器件中。就目前光致弯曲CLCPs而言,还存在制备困难、弯曲速度较慢、光致应力较小、材料机械性能较差、形变模式比较单一等问题,严重制约着材料的实际应用。本论文为了分析影响CLCPs材料光致弯曲性能的因素,合成了四种不同的液晶单体和交联剂,研究发现,在含有三个苯环高长径比液晶基元的单体C9A的掺杂作用下,反应混合物在升降温的过程中向列相的温度范围大大拓宽,最宽的达到了60℃以上,方便了CLCPs薄膜的制备。成功制备出了一系列偶氮苯发色团浓度不同、交联度不同以及厚度不同的CLCPs薄膜。研究发现偶氮苯发色团浓度为10%,厚度为20μmn的CLCPs薄膜在紫外光照射前,薄膜在平行于液晶基元排列方向上的弹性模量是垂直于液晶基元排列方向上弹性模量的5倍,具有非常显著的各向异性,而经紫外光照以后,液晶基元由各向异性排列变为各向同性排列,弹性模量的各向异性基本消失,首次从机械性能方面表征出CLCPs薄膜中光化学相转变所引起的变化。在不含有偶氮苯基团的液晶单体的掺杂作用下,实现了CLCPs薄膜中偶氮苯发色团浓度的自由调控,使紫外光在薄膜厚度方向上的照射光程变长,低偶氮浓度的薄膜中产生形变的区域变大,因而具有更加优异的光致弯曲性能。厚度为20μm,偶氮苯含量为20%的薄膜的光致弯曲速度、光致应力分别为原CLCPs薄膜(偶氮苯含量100%)的6倍和6.7倍。同时,能够产生光致弯曲的薄膜的极限厚度也产生根本性的变化,原CLCPs薄膜当厚度为30μm时基本上已经不具有光致弯曲性能,而偶氮苯含量为20%的薄膜当厚度为60μm时的光致弯曲速度、光致应力仍然达到了4.5°·s-1和380 kPa,在保证弯曲性能基本不受影响的前提下实现了其机械强度大幅度的增加。进一步,通过薄膜在水面上的光致弯曲实验以及热力学原理计算出其光能-机械能转换效率约为0.033%。利用高性能CLCPs薄膜以及精巧的设计,首次制备出全光驱动微型泵,该泵的单次流速能够达到2.13μL·min-1,最大泵压约为200 Pa,光能-机械能的实际转换效率为0.0024%。利用不对称形变原理,设计出具有环状结构的CLCPs/聚乙烯复合材料,该环形结构在紫外光的作用下能够发生开环形变,再经可见光的照射后又可在数秒内恢复环状结构,极其相似地模拟了手爪的动作。并且以此为基础,成功制备出能够实现抓、举、放、移等功能的全光驱动机器人手臂。此外,通过分子结构的改进,制备出可以完全由可见光照射实现光致弯曲及回复的CLCPs材料,利用相似的工艺制备出在单波长可见光的作用下即可实现上述功能的机器人手臂,使操作更加便捷,并节约了激发光源的设备成本。更为主要的是可见光较紫外光相比更加健康、安全、环保,并且材料本身在可见光的作用下抗老化性能较为优异,机器人手臂的重复性能得到较大的提高。