锂离子电池作为新一代能量存储和转换设备,已经被广泛应用于电动汽车、混合电动汽车、便携式电子器件,并进一步应用于大型储能电网、航空航天、通信和轨道交通等领域。开发下一代高容量、高功率、长寿命锂离子电池成为现阶段最主要的任务。正极材料决定了锂离子电池的整体性能,极其重要。其中尖晶石结构的LiNi_0.5Mn_1.5O₄具备高电位（4.7 V vs.Li/Li⁺）,高能量密度(686 Wh kg^-1),较好的倍率和循环性能,成本低等优势而被广泛关注和研究。然而,LiNi_0.5Mn_1.5O₄存在高电位下电解液分解、电极/电解液之间副反应严重这两个根本问题,导致其大电流倍率性能和高温循环性能较差,限制了其进一步发展。本文通过探究不同氧浓度合成条件、过渡金属离子掺杂和锂离子导体复合改性,以期改善LiNi_0.5Mn_1.5O₄的电化学性能。（1）通过控制前驱体煅烧气氛中氧气浓度,制备了三种不同含氧量的LiNi_0.5Mn_1.5O₄正极材料,依次为LNMO-10,LNMO-21,LNMO-50。XRD、SEM、XPS分析测试表明,随着煅烧气氛氧气浓度增大,可以有效抑制材料中Li_xNi_1-xO杂质,降低Mn³⁺含量;且材料颗粒长大,形貌和结构完整,提升了电化学性能。其中LNMO-21在25°C,1C电流密度下初始容量为115.4mAh g^-1,循环200圈后容量为101.2 mAh g^-1,容量保持率为87.7%;在50°C,1C电流密度下初始容量为99.41 mAh g^-1,循环200圈后放电容量为94.0 mAh g^-1,容量保持率为94.6%。（2）采用过渡金属离子Cr掺杂制备了改性LiNi_0.5Mn_1.5O₄正极材料,所得的LiNi_0.45Cr_0.1Mn_1.45O₄正极材料具备宽温域、长循环寿命。SEM和TEM测试表明,LiNi_0.45Cr_0.1Mn_1.45O₄富含{100}和{111}晶面。1C电流密度下,LiNi_0.45Cr_0.1Mn_1.45O₄在0°C和25°C循环1000圈后容量保持率分别为100.30%和82.75%,在50°C循环350圈后容量保持率为91.49%。这些优异的性能归因于Cr掺杂后抑制了Li_xNi_1-xO杂质相,高度暴露的{100}晶面,更少的Mn³⁺和更高的离子和电子传导率。同时LiNi_0.45Cr_0.1Mn_1.45O₄/Li₄Ti₅O₁₂全电池1C放电容量为101 mAh g^-1,100圈后容量保持率为82.07%。（3）采用气溶胶喷雾热解法制备了中空球形LiNi_0.5Mn_1.5O₄/Li₂SiO₃复合电极材料,以改善LiNi_0.5Mn_1.5O₄材料电化学性能。XRD、SEM、TEM、XPS等测试分析表明,所得到的三维锂离子导体Li₂SiO₃可以有效加快Li⁺扩散速率,缓解电极和电解液之间的副反应,减少SEI膜生成。LiNi_0.5Mn_1.5O₄/Li₂SiO₃复合电极材料在25°C,1C电流密度下循环500圈后容量保持率可达93.28%,而在50°C下循环400圈后容量保持率为81.23%。同时LiNi_0.5Mn_1.5O₄/Li₂SiO₃复合电极材料也具备较好的倍率性能。